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江苏省科技支撑计划项目(BE2011830): 作品数：10 被引量：43H指数：5; 相关作者：陈献汤吉海崔咪芬乔旭费兆阳更多>>; 相关机构：南京工业大学盐城工学院更多>>; 发文基金：国家科技支撑计划江苏省科技支撑计划项目江苏省高校自然科学研究项目更多>>; 相关领域：理学化学工程文学环境科学与工程更多>>

HCl催化氧化制Cl_2的Cu-Ce混合氧化物催化剂研究: 2015年; 分别采用体相模板法和表面模板法制备了铜改性Ce O_2催化剂(Cu O-Ce O_2和Cu O/Ce O_2)。利用XRD、N2吸附-脱附、Raman、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化氧化HCl制Cl2的性能。结果表明:体相模板法更有利于制备铜物种分散度更高的催化剂,提高催化剂表面氧空位的浓度。将催化剂表面氧空位浓度与HCl催化氧化活性关联发现,催化剂氧空位浓度是影响HCl催化氧化活性的重要因素。酸洗前后催化剂催化活性对比表明,高分散的Cu O在较低温度时对催化剂活性贡献不大,而在较高温度时可以有效促进催化剂催化性能。晶相Cu O对HCl的催化氧化活性没有贡献。; 李郑州费兆阳戴勇陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：CEO2 HCL 催化氧化氧空位

Al-PILC负载铜铁复合氧化物在NH_3选择性催化还原NO中的协同作用被引量：10: 2014年; 以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC，CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应，显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290～450℃的宽温区NO脱除效率保持90％以上，最高可达97％。此外，CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能，催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明，CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4，有利于活性组分在载体表面分散，提高催化剂的比表面积和孔容；H2-TPR表征结果表明，CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能，有利于NH3对NO选择性的还原；NH3-TPD表征结果表明，CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附，这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度，从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。; 朱斌费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：脱硝

高比表面Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的结构表征及其HCl催化氧化性能被引量：5: 2014年; 以硝酸铈,硫酸钛为前驱体,用氨水共沉淀法制备了一系列CexTi1-xO2催化剂.利用XRD、Raman、N2吸附-脱附、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化HCl氧化制Cl2的性能.结果表明:复合氧化物较CeO2和TiO2更加分散甚至高度弥散,大大增加了其比表面积,最高可达170.5 m2·g-1,同时CeO2与TiO2之间的相互作用显著提高了其可还原氧物种数目,改善了其氧化还原性能.催化反应结果表明,复合氧化物的活性较CeO2和TiO2显著提升,Ce0.1Ti0.9O2表现出了良好的氯化氢催化氧化能力和较好的催化稳定性,在430℃时氯气产率可以达到0.90 gCl2·gcat-1·h-1,反应60 h后,氯气产率稳定在0.76 gCl2·gcat-1·h-1.; 刘皓月费兆阳戴勇陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：HCL 催化氧化纳米催化剂

天然粘土基催化剂的制备及HCl氧化制氯性能被引量：8: 2014年; 分别以廉价易得的天然粘土为载体,制得CeCuK/高岭土、CeCuK/膨润土、CeCuK/活性白土催化剂,并进行了BET、XRD、Raman、H2-TPR、ICP、SEM等表征及HCl催化氧化性能研究.结果显示:CeCuK/活性白土具有较大的比表面积、孔容和平均孔径,活性组分CuO晶粒在活性白土载体上分散较好;在3种催化剂上CuO物种还原顺序为:CeCuK/活性白土>CeCuK/膨润土>CeCuK/高岭土;CeCuK/活性白土表现出较好的催化性能,当反应温度为430℃,HCl的质量空速为1.53 h-1时,V(HCl)∶V(O2)=1∶1,催化剂上HCl的反应能力为749 L·kg-1·h-1.; 戴勇叶宏斌费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：活性白土氯化氢

稀土掺杂对氯化氢氧化制氯气CuO-CeO_2-SiO_2催化剂结构和性能的影响被引量：9: 2015年; 采用模板法制备了Cu O-Ce O2-Si O2和稀土掺杂的Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2(M=La,Pr,Nd)催化剂.运用X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附,透射电镜(TEM),拉曼(Raman)光谱,X射线光电子能谱(XPS)和氢气-程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂的结构进行表征,并考察稀土掺杂对氯化氢催化氧化制氯气性能的影响.结果表明,稀土掺杂进入Ce O2晶格中形成良好的固溶体结构,获得更小的晶粒尺寸和更高的比表面积,并且显著提高了固溶体的表面氧空位浓度.稀土掺杂显著影响了催化剂的氯化氢催化氧化活性,活性顺序为:Cu OCe0.9La0.1O2-Si O2>Cu O-Ce0.9Nd0.1O2-Si O2>Cu O-Ce0.9Pr0.1O2-Si O2>Cu O-Ce O2-Si O2,固溶体氧空位浓度的高低与氯化氢氧化活性直接相关.通过与Ce0.9M0.1O2-Si O2催化剂的结构和性能的对比,发现氧空位浓度的提高并不能增强在固溶体表面发生的氯化氢氧化反应.动力学测试显示,稀土掺杂后,氧分子的吸附成为反应过程的决速步骤.但在V(O2):V(HCl)=1条件下,更高的氧空位浓度导致了固溶体更低的氯化氢氧化反应速率.结合机理分析认为,Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2催化剂更高的氧空位浓度增强了固溶体表面的"氧溢流",加快了氯化氢氧化的整体反应速率,这是Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2具备高活性的关键.; 谢兴星费兆阳邹冲李郑州陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：稀土氯化氢氧空位

改性CeCuK/Y对乙酸催化燃烧和乙酸、氯化氢同时氧化的性能研究: 2014年; 在氯化氢氧化CeCuK/Y分子筛催化剂研制基础上,针对氯乙酸生产中含乙酸的氯化氢尾气,制备出用钇改性的CeCuK/Y分子筛催化剂,采用常压固定床反应器考察了该催化剂对乙酸催化燃烧的性能。研究结果表明:当催化剂装填量为3 g,空气为氧化剂,乙酸体积分数为0.4%,反应气总空速在15000 h-1以内,反应温度为240℃时,乙酸去除率可达95%以上。经过200 h的稳定运行,乙酸的去除率始终保持在90%以上。同时,对该催化剂用于含乙酸的氯化氢氧化制氯反应的催化性能进行了研究,当催化剂用量为8 g,氧气为氧化剂,氯化氢、氧气流量均为130 mL/min,氯化氢气体中乙酸的体积分数为1%,在反应温度为430℃时,HCl的转化率可以达到75%。; 吴明昆陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：改性催化剂乙酸氯化氢

Cuo和CeO_2在氯化氢氧化反应中的协同作用被引量：7: 2013年; 以Y分子筛为载体,采用浸渍法制备了CuO/Y、CeO_2/Y和CuO-CeO_2/Y催化剂用于氯化氢氧化制氯反应,并采用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、比表面积测试法(BET)、拉曼光谱分析法(Raman)和H_2-程序升温还原法(H_2-TPR)等多种手段表征了催化剂特性,对反应前后的催化剂进行SEM、XRD以及BET表征,结果显示催化剂具有良好的结构稳定性。CuO和CeO_2的氯化氢氧化反应特性研究表明,CuO在反应气氛中会被氯化,氯化铜物种聚集导致CuO/Y比表面积下降;CeO_2未被氯化且在载体表面更加分散。催化性能考察结果显示,CuO-CeO_2/Y催化剂在390℃下对HC1的转化率达到90%,其性能明显优于CeO_2/Y和CuO/Y催化剂,说明CuO与CeO_2存在显著的协同效应。Raman光谱表明铜离子进入CeO_2体相使其发生了晶格畸变,H_2-TPR结果表明CeO_2能够提高CuO的分散度,改善其氧化还原性能。CeO_2促进铜物种的分散并使得分散铜物种量的增多是CuO-CeO_2/Y催化剂性能提升的主要原因。; 曹锐费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：氧化铜氧化铈

铈基复合氧化物的结构及其对HCl催化氧化性能的影响被引量：16: 2014年; 采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2>Ce0.9Cr0.1O2>Ce0.9Zr0.1O2>Ce0.9Ti0.1O2>Ce O2>Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化.; 谢兴星费兆阳戴勇徐希化陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：氯化氢催化氧化循环利用氯气

流化床串联多段绝热床HCl氧化反应器模拟优化被引量：2: 2015年; 以Ce Cu K/Y为催化剂,提出了一种由流化床与多段绝热床串联的新型反应器用于HCl催化氧化过程。假设HCl年处理量为12万t/a,通过物料、能量、动量衡算建立反应器的数学模型,对HCl氧化工艺的操作参数进行优化。在不考虑床层压降的情况下,考察绝热床段数NAR及流化床出口HCl转化率xA,f对绝热床的最佳操作曲线和催化剂用量的影响。当NAR为3,xA,f为60%时,绝热床的最佳操作温度在380—430℃,满足了催化剂活性要求,催化剂总用量也较少。在考虑床层压降情况下,考察绝热床入口压强pin和内径Di对其催化剂用量WAR、床层压降Δp和床层高度Hi等的影响。综合反应器的操作难度及成本等因素,优选绝热床入口压强为500 k Pa,内径为1.6 m。在最佳操作条件下流化床和固定床所需催化剂分别为3.1 t和8.5 t。该研究为氯资源循环利用工业反应器的开发提供了理论依据。; 袁杰费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：间接换热

非水条件下有机碱分解氯化铵回收氨的工艺被引量：2: 2013年; 采用有机碱在非水条件下将纯碱工业副产的NH4Cl分解为NH3和HCl,研究了在异丙醇溶剂中三辛胺(TOA)分解NH4Cl释放NH3的工艺,考察了反应温度、N2流量、TOA与NH4Cl摩尔比、异丙醇与TOA摩尔比、反应时间等对NH4Cl分解反应的影响。结果表明:NH4Cl处理量为0.1 mol时的最佳分解工艺条件为反应温度353 K、N2流量120 mL/min、TOA与NH4Cl摩尔比为1.4∶1、异丙醇与TOA摩尔比为7.1∶1、反应时间8.25 h。在最优条件下,NH3收率达到97%以上,且无废水排放。进一步探讨了极性溶剂下有机碱分解NH4Cl的反应机制,发现溶剂异丙醇中羟基与TOA中N原子上的孤对电子形成氢键,使TOA的碱性增强,与NH4Cl反应更容易释放出NH3。; 元利峰陈献汤吉海崔咪芬乔旭徐高明; 关键词：NH4CL 有机碱三辛胺

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