国家自然科学基金(50148018)
- 作品数：4 被引量：49H指数：4
- 相关作者：贺泓余运波张长斌张润铎王进更多>>
- 相关机构：中国科学院生态环境研究中心更多>>
- 发文基金：中国科学院“百人计划”国家自然科学基金国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程更多>>
- 新型贵金属修饰的Ag/Al_2O-3催化剂选择性催化还原NO_x的催化性能及反应机理被引量：14
- 2004年
- 在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2 O3 催化剂选择性催化还原 (SCR)NOx 的活性和反应机理 .催化活性实验结果表明 ,在模拟柴油机尾气的实验条件下 ,5 %Ag 0 0 1%Pd/Al2 O3 在 30 0～ 5 0 0℃范围内显示出很高的NOx 转化率 ,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2 O3 的NOx 转化率明显降低 .原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示 ,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式 (C=CH-O-)活性中间物种 ,该物种对NO2 和NO-3 的反应活性很高 ,能够生成关键中间体异氰酸酯 (-NCO) ,从而加速NOx 催化还原反应 .
- 王进余运波解淑霞贺泓
- 关键词：钯负载型催化剂选择性催化还原
- Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究被引量：14
- 2003年
- 在富氧条件下Ag/Al2 O3 对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx 的反应有很高的催化活性 .本实验成功地利用原位红外光谱分析手段 ,在真实的催化反应条件下 ,探讨了丙烯选择性还原NOx 的反应机理 ,证实了催化剂表面反应中间体Al NCO和Ag NCO虽在真空中稳定 ,但在实际反应条件下极为活泼 .催化剂表面上R ONO和R NO2 分解成NCO是整个反应的速度控制步骤 .这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致 ,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性 .同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象 .水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R ONO和R NO2 的生成 ,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤 ,即R ONO和R NO2 向Al NCO和Ag NCO的转化 ,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象 .
- 余运波贺泓
- 关键词：选择性催化还原丙烯氮氧化物原位红外光谱
- 富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究被引量：20
- 2004年
- 以 Cu/Al2 O3 为催化剂 ,对富氧条件下 C3H6 为还原剂选择性催化还原 NO反应进行了研究 .活性评价结果表明 ,与高活性的 Ag/Al2 O3 催化剂相比 ,Cu/Al2 O3 催化剂选择性还原 NO的活性较低 ,N O的最高转化率仅为 4 0 % .在所考察的温度范围 ( 473～ 72 3K)内 ,红外谱图中不存在有机含氮化合物 ( R— ONO和R— NO2 )的特征振动吸收峰 .作为反应中间体—NCO的前驱体 ,有机含氮化合物在 Cu/Al2 O3 催化剂表面难以生成是造成催化剂选择性还原 NO活性低的直接原因 .在 Cu/Al2 O3 催化剂上 ,N O2 吸附能够优先发生 ,并以 NO3-物种的形式覆盖在大部分催化剂表面 .动态原位红外光谱实验发现 ,这种 NO3-表面物种与C3H6 的反应性较差 ,使生成有机含氮化合物的关键反应难以发生 ,但此时的催化剂表面有利于 C3H6 和 O2的完全氧化反应 ,这是导致 Cu/Al2 O3 催化剂选择性较低的根本原因 .
- 张长斌贺泓余运波张润铎
- 关键词：富氧条件负载型催化剂C3H6尾气净化
- 环境多相催化研究过程中的表面科学研究方法被引量：7
- 2003年
- 简要介绍环境多相催化研究过程中应用表面科学的研究方法的必要性和将会遇到的挑战和机遇 .结合作者有关的研究事例 ,分别讨论了环境多相催化和表面科学研究领域之间材料和压力的差异所带来的问题和可能的解决方案 。
- 贺泓
