教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-10-0611)
- 作品数：1 被引量：1H指数：1
- 相关作者：申勇立孟庆森巩金龙徐晶更多>>
- 相关机构：天津大学华东理工大学更多>>
- 发文基金：教育部“新世纪优秀人才支持计划”国家自然科学基金高等学校学科创新引智计划更多>>
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- Au(111)表面上乙醇选择性氧化反应机理的密度泛函理论研究(英文)被引量：1
- 2012年
- 采用密度泛函理论研究了吸附有O原子的Au(111)表面上乙醇选择性氧化的反应机理.反应结果表明,除O原子和中间产物二齿醋酸根(CH3CHOO)外,其他中间产物在Au(111)表面扩散能垒均较低,不会对反应速控步骤的确定造成影响.乙醇羟基氧化脱氢为反应的第一步骤,当氧化剂为吸附态的O原子或者为OH基时,反应活化能分别为0.20和0.17eV.氧化产物乙氧基(CH3CH2O)进一步氧化脱氢生成乙醛则需要表面吸附的O原子或另一表面吸附的OH基的参与,所需活化能为0.29或0.27eV.同时,乙醛易与表面吸附的乙氧基反应生成乙氧基半缩醛(CH3CHOOC2H5),其可进一步与O原子作用,脱氢形成乙酸乙酯.此外,在乙醛深度氧化成酸的过程中需要克服较高的反应能垒,因而在表面反应温度较低时无法进行,这与实验结果相符.
- 孟庆森申勇立徐晶巩金龙
- 关键词：反应机理乙醇密度泛函理论
