国家自然科学基金(21006129)
- 作品数：6 被引量：17H指数：2
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- Pd/Graphene/堇青石整体式催化剂的制备与性能研究
- <正>石墨烯作为一种新型材料,由于其特殊的二维结构、超大的比表面积,在催化领域表现出优异的应用前景[1]。石墨烯一般可采用化学还原氧化石墨的方法制得[2]。由此造成表面的碳空穴与缺陷,使之作为钯、铂、金等贵金属纳米粒子的...
- 朱玉超周永华叶红齐
- 关键词：石墨烯钯整体式催化剂加氢
- 文献传递
- 表面氨基改性制备高负载量高分散性钯/堇青石整体式催化剂（英文）被引量：2
- 2014年
- 提出了一种无需涂层就可获得较高Pd负载量,且分散性好的Pd/堇青石催化剂的制备方法。对堇青石载体及孔道表面进行氨基官能团化,然后负载金属Pd。利用傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)以及滴定方法表征载体表面及负载的Pd粒子。结果表明,在3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)与载体质量比0.015、80℃条件下对堇青石改性12h,所得载体负载金属Pd,可得到最高的Pd粒子分散度,制备的Pd/堇青石催化剂表现出对苯乙烯加氢反应最高的活性。采用N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷(TPED)改性堇青石载体,Pd粒子负载量能提高1倍以上,但Pd粒子的分散度降低。此外堇青石的酸预处理不利于其氨基官能团化和Pd粒子在其上的分散。
- 周放朱玉超周永华叶红齐金一粟
- 关键词：堇青石钯氨基硅烷
- 偶联剂改性对Pd/堇青石催化加氢选择性的调控
- 2014年
- 采用硅烷偶联剂3-(氨丙基)三乙氧基硅烷(APTS)、γ-缩水甘油醚环氧基三甲基硅烷(GPTS)、3-巯丙基三甲氧基硅烷(MPTS)及3-氯丙基三甲氧基硅烷偶联剂(CPTS)分别对堇青石进行改性,再负载Pd粒子,制备了系列Pd/堇青石催化剂,并以1,5-环辛二烯(COD)部分加氢为探针反应,评价所制备催化剂的催化性能。结果表明,在堇青石中引入氨丙基后制备的Pd/堇青石催化剂可使COD深度加氢;而引入氯丙基、环氧基后制备的Pd/堇青石催化剂,则能在获得高COD加氢活性的同时,明显提高环辛烯(COE)选择性。氯丙基、环氧基的引入,显著提高了Pd/堇青石催化剂中Pd的分散度,并且使Pd结合能发生变化。COD加氢反应的COE选择性是Pd/堇青石催化剂中Pd的粒径及化学态综合作用的结果。以环氧基改性堇青石为载体、乙酰丙酮钯为前驱物、超声波浸渍法制备的Pd/堇青石催化剂用于催化COD加氢反应,可以获得最高的活性与COE选择性。
- 田延晓朱玉超刘蒙周永华金一粟
- 关键词：钯偶联剂改性部分加氢堇青石
- 草簇状石墨烯片限域Pd纳米粒子及其催化应用(英文)被引量：1
- 2015年
- 通过氨基离子液体改性石墨烯,并将其固载于堇青石表面,作为负载型Pd催化剂的载体.所制备的Pd催化剂经加氢老化后,表面石墨烯呈草簇状结构,将Pd纳米粒子限域于片层内,有效防止了Pd的流失和团聚.在重要的工业反应对羧基苯甲醛(4-CBA)加氢中,此结构催化剂与传统的钯碳催化剂相比。
- 刘贡钢余林遇朱玉超郭晓光周永华叶红齐
- 关键词：钯催化剂对羧基苯甲醛加氢
- 改性HZSM-5对甲醇制烯烃反应性能的影响研究被引量：11
- 2012年
- 分别用非金属、碱金属、碱土金属、过渡金属以及稀土金属对HZSM-5催化剂进行改性,考察了改性催化剂对低碳烯烃的选择性影响,并选取改性效果较好的元素组合制备双金属改性催化剂,以进一步提高低碳烯烃的选择性。结果表明,双金属改性催化剂可明显提高C2=～C4=的总烯烃选择性,副产物得到了有效抑制。其中,钾-钙改性后丙烯的选择性最好,从25%提高到42%;钙-铈改性后,乙烯选择性较高,从25%提高到43%;钾-锌和钙-锌改性后,低碳烯烃选择性下降,二甲醚的选择性呈现不断上升趋势,从5%提高到60%左右。改性催化剂对反应过程的影响从一定程度上验证了本文提出的MTO反应网络。
- 王瑾金一粟周永华莫建斌
- 关键词：HZSM-5烯烃甲醇
- 不同载体负载Pd催化剂的苯甲醛加氢性能被引量：1
- 2013年
- 研究了氧化物载体及惰性载体,如碳化硅(SiC)、氮化硅(Si3N4)及高温脱氧活性炭载体(AC-1100)负载Pd催化剂上的液相苯甲醛(BAL)加氢制苯甲醇反应性能。结果表明,酸性载体氧化铝及碱性载体氧化镁负载的Pd催化剂,苯甲醛与醇类溶剂在载体表面吸附,并缩合生成缩醛。而在惰性载体如二氧化硅(SiO2)、SiC、Si3N4及AC-1100载体表面,则可以避免此副反应,有利于保持Pd粒子的金属态,从而获得较高的苯甲醇(BAOL)选择性。Si3N4在保持较高活性的同时,具有最高的BAOL选择性。
- 周放朱玉超周永华叶红齐
- 关键词：苯甲醇PD氮化硅
- 钾-钙双金属改性对HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯的影响被引量：3
- 2013年
- 针对甲醇制丙烯反应体系,研究了不同金属、双金属改性的HZSM-5的催化性能。结果表明,钾改性提高了催化剂的稳定性和催化性能,当钾改性液的质量分数为2%时,改性效果最好,在此基础上,以2%K-HZSM-5作为不同钙负载的改性对象。结果表明,钾钙共同改性,具有较好的协同改性效果,大大提高了丙烯的选择性,有效的降低了乙烯和副产物的产率。
- 莫建斌金一粟周永华
- 关键词：甲醇丙烯HZSM-5分子筛
