福建省科技计划项目(2002H026)
- 作品数：16 被引量：139H指数：8
- 相关作者：郑起林性贻魏可镁华金铭詹瑛瑛更多>>
- 相关机构：福州大学紫金矿业集团股份有限公司更多>>
- 发文基金：福建省科技计划项目国家自然科学基金国家科技攻关计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响被引量：16
- 2003年
- 采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- ZrO_2对Cu/CeO_2-ZrO_2水煤气变换催化剂结构、性能的影响被引量：12
- 2005年
- 采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂。用N2物理吸附、XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响。结果表明,添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积,且随ZrO2含量的增加,孔径逐渐向小孔集中,即大孔数量减少,小孔数量增加,最可几孔径移至1.9 nm左右,并逐渐增强。ZrO2的加入能有效地抑制CeO2晶粒的长大,同时适量的ZrO2可使铜铈基催化剂在WGS反应过程中保持较高的Cu分散度,从而使其具有较高的活性和稳定性。当催化剂中ZrO2含量为10%,反应温度为200℃时,WGS反应中CO的转化率达到73.7%。
- 郑云弟林性贻郑起詹瑛瑛李达林魏可镁
- 关键词：水煤气变换催化剂稀土
- 纳米Au/CeO_2催化剂的La_2O_3改性及光谱表征被引量：2
- 2008年
- 采用沉积沉淀法合成了系列La2O3改性的Au/CeO2催化剂,并结合紫外可见漫反射光谱,X射线粉末衍射和透射电镜对其进行相关表征。La的引入改变了载体的结构缺陷,导致了体系中金属Au与载体的相互作用发生了不同程度的变化。La2O3的掺杂有利于提高载体CeO2中氧缺位浓度,在一定范围内有利于活性的提高。继续提高掺杂量,使得缺陷浓度过高时可能形成缺陷簇,改变了缺陷性质,反而使活性相对下降。La掺杂量为5at%的Au/CL5.0样品表现出最佳的WGS活性,300℃时CO转化率达到94.12%。
- 张卿何振亮李锦卫詹瑛瑛林性贻郑起
- 关键词：AU/CEO2催化剂UV-VIS
- 整体式高温水煤气变换催化剂的初步研制被引量：33
- 2003年
- 采用不同方法制备了整体式高温水煤气变换催化剂。利用经酸处理的蜂窝状堇青石作载体制备整体式催化剂,着重研究酸处理对堇青石载体结构、性能及其催化性能的影响。利用改性Al2O3涂层浸渍负载活性组分制备整体式催化剂,重点考察化学组成对整体式催化剂性能的影响。研究结果表明,蜂窝状堇青石经酸适当处理及表面改性后,可用作整体式催化剂的栽体;K2O、CuO及稀土氧化物对整体式催化剂的水煤气变换活性有很好的促进作用,而且多组分间存在的某种协同作用更有利于调变整体式催化剂的催化性能。
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- 关键词：酸处理表面改性化学组成整体式催化剂
- ZrO_2,Nb_2O_5助剂改性Au/α-Fe_2O_3催化剂的光谱研究被引量：1
- 2007年
- 通过并流共沉淀方法,制备了一系列添加助剂ZrO2和Nb2O5的Au/α-Fe2O3催化剂,并用紫外-可见漫反射光谱,X射线光电子能谱,透射电镜和X射线荧光元素分析对其进行了表征。结果表明ZrO2和Nb2O5之间存在着较强的协同作用;两种助剂的同时添加促进了Au,ZrO2和Nb2O5在Au/α-Fe2O3催化剂表面的富集,有效地阻止了纳米微粒的团聚。经甲醇重整气氛下的催化性能评价,在200℃时,AuFZN的活性达到平衡转化率99.9%;经50h的稳定性测试,其稳定性远远高于未加助剂的Au/α-Fe2O3样品。这表明ZrO2和Nb2O5双助剂的添加有效地改善了Au/α-Fe2O3催化剂的性能。
- 张凤利郑起林性贻张汉辉李锦卫张卿
- 关键词：助剂XPS
- 改性沉积-沉淀法制备Au/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂被引量：5
- 2008年
- 采用共沉淀法、沉积-沉淀法和改性沉积-沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,运用N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜等技术对其进行了表征,考察了制备方法对Au/Fe2O3催化剂水煤气变换反应催化活性的影响.结果表明,改性沉积-沉淀法制备的催化剂具有最好的催化活性,150℃时CO转化率达82.3%.该催化剂比表面积较大,金粒子尺寸（3-5nm）较小且分布均匀.载体氧化铁以无定形态和结晶态共存,金与载体间存在较强的相互作用,这对催化剂活性的提高起着重要作用.
- 李锦卫詹瑛瑛张凤利林性贻郑起
- 关键词：氧化铁负载型金催化剂水煤气变换反应
- 铜含量对Cu/CeO_2水煤气变换催化剂性能的影响被引量：10
- 2004年
- 采用共沉淀法制备了不同铜含量的Cu/CeO2水煤气变换催化剂,考察了铜含量对催化活性的影响。结果表明,Cu/CeO2催化剂呈现出良好的水煤气变换活性。铜含量对催化活性有显著影响,铜摩尔分数为50%时,催化剂的低温活性最高,在200℃时CO转化率达到66 1%。Cu/CeO2与FBD型铁基高温变换催化剂相比,具有低温活性好、活性温区宽的特点。用XRD、N2吸附法、H2 TPR和CO TPD对催化剂进行了表征,结果表明,无定形CuO、纳米颗粒CuO等可能是催化反应的活性物种,晶粒CuO对催化活性影响不大。铜含量的催化剂在不同温度下呈现出不同的活性。
- 李达林林性贻郑起郑云弟魏可镁
- 关键词：水煤气变换
- 焙烧温度对低温水煤气变换Au/Fe2O3催化剂性能的影响(英文)被引量：6
- 2008年
- 采用改性沉积-沉淀法制备了系列低温水煤气变换 Au/Fe2O3 催化剂, 发现经 300 ℃焙烧的样品具有较好的催化活性和稳定性. 并运用 N2 物理吸附、原位 X 射线粉末衍射(in situ XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和 X 射线光电子能谱(XPS)等技术, 探讨焙烧温度对催化剂性能的影响机制, 同时对样品的失活原因进行了分析. 结果表明, 催化剂性能与焙烧温度引起的金和载体氧化铁的相互作用以及载体还原性质的变化密切相关. XPS 表征结果说明, 尽管反应后在催化剂表面有碳酸盐或类碳酸盐物种生成, 但半定量分析表明这些物种的形成不是催化剂失活的主要原因; 根据在低温水煤气变换反应过程中 Au/Fe2O3 催化剂的比表面积明显下降, 载体的结晶度也明显提高, 推断 Au/Fe2O3 催化剂载体的结构性质的变化才是其失活的主要原因.
- 李锦卫詹瑛瑛林性贻郑起
- 关键词：水煤气变换焙烧温度失活
- Au/Al_2O_3催化剂的UV-Vis谱研究被引量：6
- 2004年
- 研究了十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) /正己醇 /水体系的W/O微乳体系中 ,几种主要实验参数对用NaBH4还原氯金酸溶液制得的金纳米粒子大小的影响。实验结果表明 :微乳体系中水与表面活性剂的摩尔比rw 在所研究的范围内对金粒子大小影响不大 ,而氯金酸溶液的浓度对金粒子大小影响较大。通过优化制备条件 ,用两种不同的方法制备了Au/Al2 O3 催化剂 ,并用紫外 可见光谱、透射电镜 (TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征 。
- 陈葳肖益鸿詹瑛瑛蔡国辉魏可镁郑起
- 关键词：催化剂紫外-可见光谱透射电镜X射线衍射
- 水煤气变换催化剂研究新进展被引量：21
- 2004年
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- 关键词：变换催化剂负载金催化剂整体式催化剂
