国家自然科学基金(21106061)
- 作品数：6 被引量：6H指数：2
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- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 钯／陶瓷膜催化剂上对硝基苯酚加氢宏观动力学被引量：2
- 2013年
- 对硝基苯酚催化加氢法是制备对氨基苯酚的一种清洁合成工艺。采用液相浸渍还原法将钯催化剂负载于陶瓷膜表面制备钯/陶瓷膜催化剂,对该膜催化剂上对硝基苯酚加氢的宏观动力学进行了研究。在高压反应釜中考察了对硝基苯酚浓度、氢气压力以及反应温度等因素对对硝基苯酚加氢速率的影响,并采用幂函数方程进行实验数据拟合。实验结果表明,反应对对硝基苯酚呈0级,对氢气是1.05级,反应活化能为17.88 kJ/mol,指前因子为2 304 mol/(h·m2·MPa1.05)。依据上述结果建立了反应的宏观动力学方程,并对模型进行验证,结果表明模型计算值与实验结果吻合较好。这可为钯/陶瓷膜催化对硝基苯酚加氢制备对氨基苯酚的过程开发提供基础数据。
- 姜元国李汉阳孙晓旭陈日志邢卫红金万勤
- 关键词：钯膜催化剂对硝基苯酚宏观动力学
- 氨功能化陶瓷膜支撑体担载钯纳米颗粒及其增强的催化性能(英文)
- 2014年
- 采用双氨基硅烷偶联剂N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷(AAPTS)对陶瓷膜表面接枝功能化并负载钯纳米颗粒,制得一种有效的可重复使用的催化剂.利用X射线衍射、扫描电镜、电子能谱、感应耦合等离子体、X射线光电子能谱和高分辨透射电镜对催化剂进行了物性表征,并将其用于催化对硝基苯酚加氢制对氨基苯酚反应.和单氨基硅烷γ-氨丙基三乙氧基硅烷(3-APTS)功能化改性相比,担载在AAPTS功能化陶瓷膜上的钯纳米颗粒具有更高的催化活性和稳定性.相比于3-APTS,AAPTS分子中含有两个氨基,具有更强的供电子效应,因此钯纳米颗粒可更多更稳定地负载在AAPTS功能化陶瓷膜上,从而具有更高的催化活性和稳定性.
- 姜红孙晓旭杜艳陈日志邢卫红
- 关键词：钯纳米颗粒陶瓷膜
- 浸没式双管式陶瓷膜反应器用于TS-1催化苯酚羟基化的稳定性被引量：3
- 2012年
- 在浸没式双管式陶瓷膜反应器中考察TS-1分子筛上H2O2氧化苯酚羟基化制苯二酚连续反应的稳定性。研究发现,30 h连续反应过程中,苯二酚选择性保持不变,苯酚转化率逐渐下降。采用场发射扫描电子显微镜结合元素组分分析的测试方法分析使用后的陶瓷膜上的污染物,发现陶瓷膜上吸附少量TS-1催化剂,说明催化剂吸附是造成转化率下降的原因之一。采用X线衍射、紫外可见反射光谱、傅里叶变换红外光谱、N2吸附-脱附以及热分析等测试方法分析反应前后的TS-1催化剂性质,结果表明:经过30 h的连续反应,TS-1分子筛的结晶度、MFI骨架结构和骨架中的钛含量没有显著变化,而其比表面积和孔体积显著降低,说明连续运行过程中产生的有机副产物沉积堵塞分子筛孔道造成TS-1催化剂失活,是导致反应转化率下降的主要原因。
- 姜红孟烈陈日志金万勤邢卫红
- 关键词：TS-1分子筛苯酚羟基化苯二酚
- TS-1催化苯羟基化制苯酚的本征动力学被引量：1
- 2013年
- TS-1分子筛催化苯羟基化法制苯酚是一种绿色工艺路线。对以TS-1为催化剂苯与过氧化氢反应制苯酚的本征动力学进行了研究。考察了搅拌速度、苯浓度、过氧化氢浓度以及反应温度等因素对苯酚初始生成速率的影响,并采用幂函数方程进行实验数据拟合。结果表明,在消除内外扩散影响的条件下,反应对于苯、过氧化氢的反应级数分别为0.62和0.55,反应的活化能为101.31 kJ/mol。依据上述结果建立了反应的本征动力学方程,并对模型进行验证,结果显示模型计算得到的苯酚初始生成速率与实验值的平均相对偏差为6.81%,吻合较好。研究得到的动力学模型为TS-1催化苯羟基化-膜分离耦合制备苯酚的条件优化及过程开发提供依据。
- 佘飞佘飞包耀辉姜红姜红陈日志邢卫红
- 关键词：本征动力学TS-1羟基化
- 制备条件对钯催化膜催化性能的影响被引量：1
- 2013年
- 采用强制对流方法将纳米钯颗粒负载于单管对称氧化铝陶瓷膜上制备钯催化膜,并以对硝基苯酚液相还原制备对氨基苯酚为对象,研究了钯催化膜制备过程中的膜改性条件、钯盐溶液浸渍条件以及还原条件对其催化性能的影响。实验结果表明,适宜的制备钯催化膜的参数为:在6g/L的硅烷偶联剂KH 792/二氯甲烷溶液中改性1 h:在15 mmol/L乙酸钯/丙酮溶液中30℃下浸渍12 h;30℃下水合肼还原1 h,蠕动泵流量53 mL/min。在其条件下制备的钯催化膜在对硝基苯酚液相还原反应中显示了较好的催化性能,对硝基苯酚转化率达到98.5%。
- 李汉阳孙晓旭姜红陈日志
- 关键词：陶瓷膜对硝基苯酚液相还原
- 钯催化膜上对硝基苯酚加氢本征动力学
- 2013年
- 采用强制对流方法将纳米钯颗粒负载于陶瓷膜上制备钯催化膜,研究了钯催化膜上对硝基苯酚加氢本征动力学。考察了蠕动泵转速、对硝基苯酚浓度、硼氢化钠浓度和反应温度等因素对对硝基苯酚初始反应速率的影响,并采用幂函数方程对实验数据进行拟合。结果表明:当蠕动泵转速大于50 r/min时,外扩散影响基本消除,催化膜中钯颗粒的粒径约为5 nm,其内扩散影响可以忽略,反应进入动力学控制区;反应对于对硝基苯酚、硼氢化钠的反应级数分别为0和0.75,反应活化能为8.45 kJ/mol,反应指前因子为4.25 mmol0.25/(L0.25·min)。依据上述结果建立了反应本征动力学方程,并对模型进行验证,结果显示对硝基苯酚初始反应速率的模型计算与实验值吻合较好,其平均相对偏差约为5%。
- 李汉阳孙晓旭姜红陈日志
- 关键词：钯陶瓷膜催化膜对硝基苯酚本征动力学
