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国家重点基础研究发展计划(2010CB732303): 作品数：15 被引量：47H指数：4; 相关作者：万惠霖翁维正夏文生张庆红王野更多>>; 相关机构：厦门大学更多>>; 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划长江学者和创新团队发展计划更多>>; 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程环境科学与工程更多>>

高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能被引量：2: 2011年; 制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.; 王昭文陈明树万惠霖; 关键词：CO催化氧化钯负载型催化剂

稀土倍半氧化物上过氧物种的紫外(325nm)激光诱导生成: 有关分子氧在非变价的碱土和稀土氧化物上活化生成O、O和O等活性氧物种的研究对甲烷氧化偶联(OCM)、乙烷氧化脱氢(ODE)和NO的存储(NSR)等反应具有重要的意义。系统探明分子氧在催化剂表面的活化、转化机理以及活性氧物...; 景孝廉陈晴川何冲翁维正夏文生万惠霖; 关键词：分子氧晶格氧激光诱导; 文献传递

Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应机理被引量：2: 2012年; 采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的Rh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600°C下将还原后的4%Rh/SiO2催化剂切入CH4:O2:Ar=2:1:45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种;在700°C和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小;以CH4:16O2:H218O:He=2:1:2:95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3%,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成.; 温在恭李虎翁维正夏文生黄传敬万惠霖; 关键词：铑甲烷部分氧化脉冲反应同位素示踪

POM反应中SiO2负载Ni基催化剂积/消炭效应的理解：理论和实验被引量：1: 2015年; 针对甲烷部分氧化(partial oxidation of methane,POM)制合成气反应中SiO2负载Ni基催化剂表面易积炭的问题,从理论计算和实验研究的角度进行了探讨.理论计算结果表明,金属Ni粒径的减小可以降低表面积炭,而部分氧化的金属Ni可以提高表面消积炭的能力.实验结果表明,浸渍法制SiO2负载Ni基催化剂,在引入Y后,呈现出良好的POM稳定性.其原因为,Y以Y2O3形式存在,Ni的颗粒粒径减小,有助于提高金属表面的抗积炭和消积炭能力.; 夏文生陈蓉芳王雅莉李琪翁维正万惠霖; 关键词：SIO2 NI 甲烷部分氧化积炭

合成气制C2含氧化合物Rh-Mn/SiO2催化剂上CO吸附的红外光谱研究被引量：3: 2011年; 采用浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Rh-xMn/SiO2(x为Mn/Rh=0～3)催化剂,在对催化剂进行透射电镜、X射线衍射表征和CO加氢制C2含氧化合物催化性能评价的基础上,采用红外光谱技术分别考察了50和280°C下CO在催化剂上的吸附,以及50～280°C内合成气在Rh/SiO2和Rh-0.5Mn/SiO2催化剂上的程序升温反应,并在真空和CO气氛中考察了Rh-3Mn/SiO2催化剂上孪生CO吸附物种随温度的变化情况.结果表明,在CO气氛中,当温度升至200°C时,孪生CO吸附物种消失,表明在反应温度下可能不存在Rh+,即Rh+可能不是CO插入的活性位;Mn的添加有助于倾斜式CO吸附物种的生成;在合成气反应中Mn通过促进高位能甲酰基中间态的生成,提高了催化剂氢助解离CO的能力.这与适量添加Mn使催化剂上CO转化率提高的结果一致.同时,Mn的添加还有助于削弱线式CO吸附物种的Rh-C键,使其更易于在表面上迁移,进而有利于CO的插入,提高C2含氧化合物的选择性.; 陈明英翁维正华卫琦伊晓东万惠霖; 关键词：铑负载型催化剂红外光谱

高分散负载型贵金属催化剂的浸渍法制备: <正>负载型金属催化剂在化工生产过程中的应用十分广泛。研究表明负载型金属催化剂的性能与金属在载体上的分散度密切相关,金属的分散度越高,可以提供的活性中心就越多,有利于提高催化剂的反应活性和金属利用率,降低催化剂的成本[1...; 李兵谢贻华翁维正万惠霖; 关键词：高分散贵金属催化剂浸渍法前驱体; 文献传递

柠檬酸法制备复氧化物材料的配位结构化学被引量：4: 2011年; 柠檬酸法在复氧化物材料制备中占有重要地位,它具有分散均匀、制备温度低、产物粒径小的特点.以特定组成和结构的柠檬酸络合物为前驱体,直接分解可得到纯度较高的复氧化物,从中可以了解复氧化物的形成过程.本文从配位结构化学的角度,评述以钛、钒、钼和钨柠檬酸络合物为前驱体制备复氧化物材料的研究进展.; 陈全亮陈茂龙毛少瑜周朝晖; 关键词：柠檬酸复氧化物

Mn对异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物催化剂的促进作用及其机理被引量：5: 2012年; 采用共沉淀法制备了系列异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)Mo-Bi基复合氧化物催化剂,在常压固定床流动反应体系上考察了Mn助剂及其添加方式对催化剂性能的影响,并结合对相关催化剂物相结构的表征,探讨了Mn的作用机理.研究表明,以Mn(NO3)2为前驱体将Mn引入Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物可显著提高催化剂的异丁烯转化率,催化剂活性的改善源于Mn加入后有助于生成更多Bi3FeMo2O12物相,但该物相的增多对催化剂MAL选择性的影响不大.以MnMoO4为前驱体引入Mn可以进一步改善催化剂的性能,在400℃,空气∶异丁烯=10∶1(体积比)和GHSV=2 000 mL.g-1.h-1的反应条件下,异丁烯的转化率可达92.8%,甲基丙烯醛的选择性最高可达93.5%,催化剂经72 h反应后性能稳定.XRD测试结果表明,以MnMoO4为前驱体引入Mn有助于促进催化剂上生成衍射峰位于25.6°和28.5°新物相,该物相的生成可大幅改善催化剂的选择性,进而显著提高催化剂在较高异丁烯转化率下的MAL得率.; 赖群萍伊晓东华卫琦翁维正万惠霖; 关键词：异丁烯甲基丙烯醛

多相催化构效关系的模型催化研究: 多相催化剂因其自身的复杂性以及检测手段的局限,导致至今人们对多相催化剂的作用机理和催化反应机理还认识得很肤浅。模型催化研究着重于构建表面结构规整和活性中心位均一的模型催化剂表面,结合丰富多样和先进的表面科学仪器手段,能够...; 陈明树翁雪霏郑燕萍张宏丁丁李幻万惠霖; 关键词：CO氧化构效关系; 文献传递

分子氧存在下稀土倍半氧化物上过氧物种的激光诱导生成研究: ＜正＞分子氧在催化剂表面的吸附和活化是催化氧化反应研究中的重要科学问题之一。先前的研究结果表明,在632.8,514.5和325 nm等波长的激光照射下,分子氧（O2）可与La2O3的晶格氧（O2-）反应生成过氧（O22...; 景孝廉何冲陈晴川翁维正夏文生万惠霖; 文献传递

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