国家科技攻关计划(2001BA322C)
- 作品数:7 被引量:56H指数:4
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- 助剂对Ru/C催化剂的表面性质及氨合成催化性能的影响被引量:15
- 2003年
- 以碱金属、碱土金属硝酸盐作为助剂前体,活性炭为载体制备了系列负载型钌催化剂,采用物理吸附、化学吸附和XRD等表征手段,考察了助剂对Ru C催化剂的比表面、孔分布和钌分散度的影响,并在430℃、10 0MPa和10000h-1条件下进行氨合成活性评价。结果表明,单助剂Ru C催化剂,碱金属助剂的促进作用与其相应氢氧化物碱性变化规律一致,碱土金属助剂的促进作用与其相应氧化物碱性变化规律一致。在同类化合物中,铯和钡均是最有效的助剂,钡比铯具有更强的促进作用。以硝酸钡和硝酸铯制备双助剂Ru C催化剂,先钡后铯分步浸渍制备钌催化剂的活性不仅明显高于钡、铯共浸渍钌催化剂,而且也高于先铯后钡分步浸渍钌催化剂。
- 郑晓玲傅武俊俞裕斌张淑娟许交兴魏可镁
- 关键词:表面性质助剂碱土金属钌
- 3种表面分散剂对Ru/AC氨合成催化剂的活性和耐热性的影响被引量:1
- 2006年
- 采用T-80、OP-10、PEG-400 3种不同的表面分散剂处理Ru/AC氨合成催化剂的RuCl3浸渍液,研究了表面分散剂对钌催化剂活性、分散度及耐热性的影响.结果表明,用这3种表面分散剂处理RuCl3浸渍液都能有效提高钌催化剂的钌金属分散度、催化活性和耐热性.当表面分散剂的用量均为1‰时,上述3种表面分散剂对催化剂的钌分散度和催化活性的影响顺序为T-80>PEG-400>OP-10.用T-80表面分散剂处理RuCl3浸渍液时,T-80最佳用量为1‰,用量过高或过低都不利于钌金属的分散和催化剂催化活性的提高.
- 荣成王榕郑超魏可镁
- 关键词:钌催化剂氨合成分散度耐热
- 活性炭载体的微波处理对氨合成催化剂Ru/C催化性能的影响被引量:33
- 2002年
- 将一种商用活性炭在氮气保护下进行微波处理 ,采用元素分析、XRD、N2 物理吸附和CO化学吸附等表征手段 ,考察了微波处理对活性炭载体的化学组成、物相、表面织构和催化剂钌分散度的影响 .以微波处理的活性炭为载体 ,以钡或钡铯为助剂 ,制备了一系列钌催化剂 ,在SV =10 0 0 0h-1,p =10 0MPa和θ =4 30℃的条件下进行了氨合成活性评价 .结果表明 ,活性炭经微波处理后能有效地脱除非碳成分 ,提高炭载体的稳定性 ,制备的负载型钌催化剂不仅具有较高的钌分散度 ,而且在一定温度范围内能够防止金属粒子烧结 ,从而使催化剂的活性和稳定性明显提高 .例如 ,以未经处理的活性炭为载体制备的4 %Ru Ba Cs/C催化剂 ,其出口氨浓度为 9 2 3% ,经 1 0MPa ,5 2 0℃耐热 36h后 ,其出口氨溶解度下降至 7 39% ;而以经微波处理的活性炭 (CW5 )为载体制备的 4 %Ru Ba Cs/CW 5催化剂 ,出口氨浓度为 16 78% ,经相同条件耐热后 ,其催化活性基本不变 .
- 郑晓玲傅武俊俞裕斌林建新魏可镁
- 关键词:活性炭载体微波处理负载型催化剂钡铯
- 活性炭负载钌系氨合成催化剂中钌含量的分析被引量:4
- 2008年
- 采用分光光度法测定活性炭负载钌系氨合成催化剂中的钌含量.在强酸和乙醇体系中,Ru(Ⅲ)与硫脲生成蓝色物,于最大吸收波长λ=620am处测定催化剂中的钌含量.测试结果表明,该方法操作简单、干扰小,相对标准偏差为1%~3%,加标回收率在97.5%~102.0%之间,适用于活性炭负载钌系氨合成催化剂中钌含量的准确测定.
- 谢峰俞秀金王榕林建新
- 关键词:钌氨合成催化剂硫脲分光光度法
- Nd对Ru/Al_2O_3氨合成催化剂性能的影响被引量:2
- 2004年
- 采用等体积浸渍法制备了一系列Ru-Nd/Al2O3氨合成催化剂。通过TPD、CO化学脉冲吸附法等手段研究了Nd对催化剂的性能影响。结果表明,Nd的加入抑制了H2的吸附,促进了N2的解离吸附,同时修饰了载体,使Ru金属分散度提高。研究还表明,当Nd的含量在8%左右,反应温度在475℃时,催化剂的活性最高。
- 毛树禄王榕俞秀金林建新魏可镁
- 关键词:稀土氨合成氧化铝载体
- 圆柱状成形Ru/AC氨合成催化剂制备及性能
- 2006年
- 将水洗处理的椰壳活性炭研磨至小于0.08mm,加入粘合剂挤压成长度3—10mm、Ф3—5mm的圆柱形,颗粒经120℃烘干、1900℃高温处理和400℃经氧、氮等混合气处理后,作为Ru/AC催化剂载体。其侧压强度从无定形的40N·cm^-1提高到成形后的91N·cm^-1,磨耗率从无定形的5%左右降低到成形后的0.05%。以成形椰壳炭为载体的Ru/AC催化剂的活性与无定形活性炭为载体时相当,具有在低温、低压、低氢氮比和原料气高氨含量下高活性的特点,且具有很好的耐热性。与无定形椰壳炭相比,以成形椰壳炭为载体制备的Ru/AC氨合成催化剂更适合工业氨合成装置使用。
- 林建新王榕俞秀金魏可镁
- 关键词:活性炭钌氨合成催化剂
- 以RuCl_3为前驱体的无氯Ru/Al_2O_3氨合成催化剂的制备被引量:7
- 2005年
- 用等体积浸渍法制备了一种以RuCl3作为钌母体,分别以γAl2 O3和δ,θAl2 O3为载体的负载型无氯Ru/Al2 O3氨合成催化剂。该催化剂用水合肼还原,以Sm(NO) 3和Ba(NO3) 2 作助剂。催化剂各组分n(Ru)∶n(Ba)∶n(Sm) =1∶0 5 5∶1 6。用N2 物理吸附、XRD、XRF和CO化学吸附等方法对载体和催化剂进行表征。结果表明,以δ,θAl2 O3为载体的催化剂,其氨合成活性高于以γAl2 O3为载体的催化剂的活性;用水合肼还原并用热碱液和纯水洗涤的催化剂不残留Cl- ,Ru金属分散度高,其氨合成活性与用无氯钌前驱体制备并用H2 还原的催化剂的活性相当,在压力10 0MPa ,空速10 0 0 0h- 1的反应条件下,4 75℃转化率为81 2 % ,在5 0 0℃时转化率可以达到10 0 %。而用H2 还原以RuCl3作为钌母体的Ru/Al2 O3催化剂时,因还原后催化剂上有Cl- 残留。
- 王榕魏可镁林建新俞秀金毛树禄
- 关键词:水合肼