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国家自然科学基金(20590361): 作品数：49 被引量：225H指数：10; 相关作者：李永旺相宏伟白亮徐元源郝栩更多>>; 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院研究生院武汉大学更多>>; 发文基金：国家自然科学基金国家杰出青年科学基金国家高技术研究发展计划更多>>; 相关领域：化学工程理学石油与天然气工程更多>>

Cr助剂对Fe基催化剂结构和费托合成性能的影响被引量：2: 2010年; 采用N2吸附-脱附、X射线衍射、穆斯堡尔谱、X射线光电子能谱、程序升温还原和热重分析等技术研究了助剂Cr含量对Fe基费托合成催化剂的织构性质、还原行为以及物相变化的影响.在H2/CO=2.0,260-300℃,1.5MPa和2000ml/（g·h）条件下,在固定床反应器中考察了Cr含量对Fe基催化剂费托合成反应活性和产物烃选择性的影响.结果表明,在氧化态催化剂中,Cr助剂与Fe物相存在较强的相互作用,形成固溶体相α-（Cr1-xFex）2O3;随着Cr含量的增加,逐渐由单一的富Fe相α-（Fe1-xCrx）2O3向富Fe相和富Cr相α-（Cr1-yFey）2O3两相过渡.Fe-Cr固溶体的生成显著抑制了催化剂的还原,导致催化剂还原度降低,因而催化剂活性下降.同时,Cr的添加提高了甲烷和轻质烃选择性,但抑制了水煤气变换活性.; 王虎林杨勇王洪青明相宏伟李永旺; 关键词：费托合成铁基催化剂固溶体固定床反应器

Co/ZrO_2/SiO_2催化剂F-T合成反应研究被引量：4: 2005年; 采用等温积分固定床反应器,在小粒径催化剂、高空速、消除传质作用影响的条件下,对Co/ZrO2/SiO2催化剂上的F-T合成本征反应性能进行了详细考察,结果表明CH4和C2烃的生成活化能较高,导致其偏离Anderson-Schulz-Flory分布规律;在转化率不高的情况下,F-T合成中的CO消耗速率表现出对H2分压的线性依赖关系,而反应总压对CO转化率和产物分布的影响不明显.较高的反应温度和H2分压会促进烯烃的二次加氢反应,从而降低烃生成的链增长因子.H2O的分压过高会造成活性相Co0的氧化,同时抑制F-T反应活性且不利于二次反应的进行.对于以重质烃为目标产物的Co/ZrO2/SiO2催化剂而言,适宜的操作条件为:反应温度483 K、V(H2)/V(CO)=2.0和反应压力2.0～3.0MPa.; 常杰滕波涛白亮张荣乐陈建刚相宏伟李永旺孙予罕; 关键词：FISCHER-TROPSCH合成

费托合成鼓泡浆态床反应器气体添加模拟研究被引量：1: 2008年; 采用建立数学模型的方法在鼓泡浆态床反应器体系中讨论了气体添加对费托合成反应行为的影响。先采用惰性气体添加的方法找到最适合鼓泡塔反应器体系的气体添加模拟方法,在最优方法中,随气体添加相应改变总压和扩散高度以保持合成气分压和空速不变。采用该方法讨论了二氧化碳和烯烃对反应行为的影响。结果表明,随二氧化碳添加量的增加,合成气转化率降低,二氧化碳的添加使得总烯烷摩尔比增加,二氧化碳添加主要通过水煤气变换反应影响费托合成行为;烯烃添加将抑制小于其碳数的烃类的生成,促进大于其碳数的烃类的生成。; 王钰刘颖樊伟曾志勇徐元源相宏伟李永旺; 关键词：费托合成鼓泡塔二氧化碳烯烃

含低碳烃气体的低温及常温油吸收工艺的模拟分析被引量：2: 2009年; 针对费托合成及石油化工等领域含有一定低碳烃类气体的特点,提出了采用低温油吸收回收尾气中烃类组分的工艺,用ASPEN Plus软件建立了低温油吸收的工艺,并模拟分析了低温油吸收的主要工艺参数,与常温油吸收进行比较。结果表明,低温油(-40℃)吸收工艺的低碳烃回收率较高(>97%),比常温油吸收工艺的低碳烃回收率(66.49%)高约1/3。; 郝栩董根全白亮徐元源李永旺; 关键词：轻烃回收费托合成 ASPEN PLUS

流向变换自热反应器的原理及性能: 提出一种以气态烃为原料进行蓄热式自热转化制合成气的流向变换自热反应器原理。该反应器采用蓄热式换热原理将放热的非催化部分氧化与吸热的催化重整相结合,可同时大大提高过程的热效率与合成气收率。该反应器的特点是原料气分两路进入反...; 高军虎曹立仁郝栩徐元源李永旺; 关键词：自热重整费托合成合成气反应器有效能; 文献传递

费托合成油品体系相关二元物系汽液平衡预测方法的评价被引量：6: 2009年; Two alpha functions(BM,SRW) and three different mixing rules(MHV2,WS,HG) for the PR and RKS-EOS were investigated in the vapor-liquid equilibrium calculation of related binary systems for Fischer-Tropsch synthesis oil system.Furthermore,two different equations of states(EOS) of SR-POLAR and PC-SAFT,together with two activity coefficient equations of UNIF-DMD and UNIF-HOC were investigated.The results showed that various prediction methods had similar deviations for weakly polar systems.However,these method had different prediction abilities for other systems.UNIF-DMD,RKS-HG and RKS-MHV2 models gave more accurate prediction for non-associating strongly polar system,RKS-MHV2 and UNIF-HOC models showed the smallest deviation for associating strongly polar system containing water,UNIF-HOC and SR-POLAR models showed the smallest deviation for associating strongly polar system containing acids,and UNIF-HOC,SR-POLAR models showed the smallest deviation for other associating strongly polar systems,while RKS-MHV2 and RKS-HG took the second place.PC-SAFT model would bring big deviation for unsymmetrical system when binary parameters were lacking,but would give small deviation for all systems when binary parameters were available.; 董立华郝栩曹立仁李永旺; 关键词：费托合成汽液平衡

Fischer-Tropsch合成水相副产物中提取丙酮和甲醇工艺的研究被引量：6: 2008年; 用ASPEN PLUS11.1软件对Fischer-Tropsch合成水相副产物中提取丙酮和甲醇工艺进行了模拟计算。在不同的条件下,对以水作为萃取溶剂的萃取精馏塔和溶剂回收塔进行了模拟和优化,得出了整个流程的最佳工艺。萃取精馏塔:溶剂和原料的体积比为1.00,采出率为4.56%,回流比为2.00,塔板数为36,在第8块塔板和第18块塔板分别进料溶剂水和原料;原料和溶剂的最佳温度325.15K和328.25K。溶剂回收塔:采出率为42.10%,回流比1.00,塔板数为19,在第13块塔板进料。在该工艺条件下进行了实验研究,实验结果和模拟计算相吻合,从而验证了模拟结果的可靠性。; 吴流芳曹立仁白亮李莹贾瑞李永旺; 关键词：FISCHER-TROPSCH合成丙酮甲醇副产物

焙烧温度对铁基催化剂催化浆态床F-T合成反应性能的影响被引量：21: 2005年; 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球形Fe- Cu- K- SiO2催化剂,并考察了焙烧温度对催化剂的结构和织构性质的影响.结果表明,催化剂具有较好的织构和结构热稳定性,粘结剂SiO2起到了分散和稳定α-Fe2O3晶相的作用.随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,α-Fe2O3晶粒逐渐增大,催化剂体相中的Cu和K原子向表面富集,且Cu向表面的迁移更明显;同时,催化剂中的α-Fe2O3和CuO相发生了一定程度的离析,Cu的助剂作用减弱,使催化剂在合成气气氛下难于还原碳化.催化剂在n(H2)/n(CO)=0.67,GHSV=2.0L/(g·h),p=1.5MPa和θ=250℃下的浆态床F T合成反应评价结果表明,升高焙烧温度,催化剂的初活性和最高活性下降,但运行稳定性提高,而且有效地抑制了CH4的生成,明显促进了烃产物向高碳数方向移动.反应600h后卸载下的催化剂的形貌观测表明,催化剂的磨损主要是由化学磨损引起的,提高焙烧温度可明显改善其抗磨损性能,焙烧温度高于400℃时,催化剂具有较好的抗磨损性能.; 郝庆兰王洪刘福霞白亮张志新相宏伟李永旺; 关键词：费-托合成铁基催化剂焙烧温度喷雾干燥技术浆态床反应器

用UBI-QEP方法分析钴系Fischer-Tropsch合成催化反应机理被引量：2: 2005年; 采用unity bond index-quad ratic exponential potential(UBI-QEP)方法,以Co(0001)单晶为模型催化剂,对Fischer-Tropsch(F-T)合成的三种可能反应机理(表面碳化物机理、烯醇机理和CO插入机理)进行了全面的能学分析.计算结果表明,通过表面碳化物机理生成烃类产物从能学角度看较为合理,其中COads表面解离和Cads加氢具有较高的活化能垒,可能是整个F-T反应序列中的慢步骤;通过CH2,ads插入金属-烷基键实现链增长的活化能垒最低,是能量上有利的链增长方式;在Co(0001)晶面上烷基经β-H消除生成烯烃的活化能垒低于加氢生成烷烃,而通过CO插入机理生成的有机含氧化合物的二次反应能垒较低,从而导致其在Co催化剂上的低选择性.此外,与Fe/W(110)相比,Co金属上的CHx,ads加氢以及CH2,ads插入的活化能垒较低,从而解释了Co催化剂上甲烷选择性较高和倾向于生成重质烃类产物的特性.; 常杰滕波涛相宏伟李永旺孙予罕; 关键词：FISCHER-TROPSCH合成反应机理

Effect of Al_2O_3 Binder on the Precipitated Iron-Based Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis被引量：6: 2007年; 与 Al2O3 文件夹合并的一系列基于铁的 Fischer-Tropsch (英尺) 催化剂被一起沉淀和水花弄干技术的联合准备。催化剂样品被使用 N2 描绘物理吸附，规划温度的 reduc-tion/desorption (TPR/TPD ) 和 Mossbauer 效果光谱学(MES ) 方法。描述结果显示 BET 与增加 Al2O3 内容增加并且在 10/100 (重量基础) 的 Al2O3/Fe 比率通过最大值。在点以后，它随 Al2O3 内容的另外的增加减少。Al2O3 文件夹的加入被发现削弱表面盐基度并且由于强壮的 K-Al2O3 和相互作用可能压制基于铁的催化剂的减小和碳化。而且，催化剂的 H2 吸附能力与增加内容被提高。催化剂的英尺表演连续地在一个泥浆阶段被测试在 260 的反应条件下面的搅动的坦克反应堆(CSTR )??6 号元素碳的化学符号， 1.5 MPa， 1000 h (? 1 ) 并且 H2/CO 的摩尔比率 0.67 为 200 h。结果证明 Al2O3 的小数量的增加影响基于铁的催化剂的活动到一点程度。随 Al2O3 内容的另外的增加，然而， FTS 活动和水煤气转移反应(WGS ) 活动严重地被减少。适当 Al2O3 的增加不影响产品选择，但是与大量 Al2O3 合并的催化剂为重烃为轻质烃和更低的选择有更高的选择。给词调音：Fischer-Tropsch；基于铁的催化剂；Al2O3 文件夹；Fe-Al2O3; Hai-Jun WanBao-Shan WuXia AnTing-Zhen LiZhi-Chao TaoHong-Wei XiangYong-Wang Li; 关键词：铁基催化剂黏合剂三氧化二铝

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