国家教育部博士点基金(20040056028)
- 作品数：11 被引量：83H指数：7
- 相关作者：孟明查宇清罗金勇郭丽红刘涛更多>>
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- 高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征被引量：10
- 2006年
- 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。
- 罗金勇孟明查宇清贺博韦世强
- 关键词：XANESEXAFSCO氧化
- 柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备介孔La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂被引量：10
- 2006年
- 采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了不同原子配比的La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂. 这些样品具有较大的比表面积（〉100 m^2/g）和均匀的孔径（3.7～3.9 nm）, 并显示出较高的热稳定性. 模板剂分解法制备的样品中CeO2和Co3O4的分散性以及对CO和丙烷氧化的催化活性均明显优于传统共沉淀法制备的样品. 催化剂活性并不与表面钴原子分数成正比,而与表面钴、铈物种间的协同效应密切相关,当表面钴、铈原子分数接近时,协同效应最佳,催化氧化性能最好.
- 罗金勇孟明钱颖查宇清
- 关键词：镧铈混合氧化物十六烷基三甲基溴化铵介孔结构
- 高热稳定性纳米Au/TiO_2催化剂的制备与表征被引量：18
- 2006年
- 采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚EO20PO70EO20（P123）为有机模板剂合成了介孔TiO2载体，用沉积-沉淀法制得Au／TiO2催化剂．运用N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和高分辨电镜技术对催化剂的结构与形貌进行了表征．采用P123模板剂合成的TiO2具有较均匀的介孔结构，孔径集中在6．1nm附近，负载金后，其介孔结构保持良好，但孔径下降至5．4nm．400℃焙烧后，介孔TiO2负载的Au催化剂中Au主要以金属态存在．负载在三种Ti02载体（介孔TiO2、溶胶-凝胶法合成的TiO2和工业TiO2）上的Au晶粒大小和分散度差异较大，其中介孔TiO2载体更有利于金的分散，以该载体制备的催化剂400℃焙烧后金的晶粒尺寸在1～5nm范围内，催化剂显示了很好的CO氧化活性和抗热稳定性，即使在420℃焙烧，其室温下CO的转化率也在90％以上．而溶胶-凝胶法制备的TiO2和工业TiO2负载的纳米金催化剂中，金晶粒尺寸约为10nm，催化剂的CO氧化活性和抗热稳定性较差．
- 吕倩孟明查宇清
- 关键词：介孔二氧化钛负载型催化剂一氧化碳模板剂
- Pt与Fe的加入对NSR催化剂Ba/Al_2O_3结构和性能的影响被引量：2
- 2007年
- 本文通过制备一系列Ba/Al2O3催化剂,探讨进一步加入Pt、Fe对催化剂结构、NOx储存能力及耐硫中毒能力的影响。结果表明:Ba/Al2O3催化剂存在着两种不同的Ba物种,即与载体紧密接触的高分散的Ba物种以及体相BaAl2O4尖晶石相。Fe的加入抑制Ba物种的分散,加剧BaAl2O4晶粒的聚集长大,而Pt的加入促进Ba物种的分散,其原因可能是负载Pt时体相BaAl2O4发生水解,使得焙烧后Ba物种再度分散。Pt及Fe的加入均使得NOx储存量有所增加,但二者增加的机制不同,Fe可能促进NOx向Ba位的传递与转移;而Pt则主要由于其对NO具有较强的氧化能力而促进样品对NO的捕获,Pt较Fe更有效地提高样品对NOx的储存量。Fe的加入一定程度上降低Pt与Ba物种的接触几率并削弱其相互作用,使PtFe共存样品的NOx储存量较仅含Pt不含Fe的样品要小。此外,Pt的加入促进SO2的吸附,硫化样品中BaSO4颗粒也较大,与之相反,Fe的加入明显地抑制硫化样品中BaSO4晶粒的聚集和长大,抗硫作用明显。
- 罗金勇孟明
- 关键词：PTFE氮氧化物
- Pt／K／TiO2-ZrO2催化剂对NOx的储存性能研究
- ＜正＞NOx阱（NOx trap）催化剂是目前解决稀燃发动机尾气中氮氧化物排放的主要方法之一。Shin’ichi 等将TiO2和ZrO2以机械混合方式引入到Pt／Ba/γ-Al2O3催化剂中提高了催化剂的抗硫性能和热稳定...
- 刘咏孟明
- 关键词：储存性能
- 文献传递
- 甘氨酸在高岭土表面的吸附和热缩合反应被引量：1
- 2007年
- 采用TG/DTA、FT-IR和insitu DRIFT等技术对甘氨酸在高岭土表面的吸附和热缩合反应进行了表征,考察了甘氨酸平衡浓度和溶液pH值对吸附行为的影响,同时探讨了原位条件下甘氨酸的缩合反应历程.结果表明,溶液呈弱酸性时,甘氨酸在高岭土上的吸附量最大,但吸附等温线不符合Langmuir模型.在强酸性、弱酸性和碱性溶液中,吸附态的甘氨酸分别主要以阳离子、两性离子和阴离子形式存在.弱酸性溶液中,甘氨酸的—NH3+基团与高岭土表面的≡S—O-(S为Si或Al)基团之间的氢键作用是吸附的主要驱动力,而强酸性溶液中,≡S—O-基团的质子化,以及碱性溶液中—NH3+向—NH2的转化,是导致吸附量下降的主要原因.Insitu DRIFT结果表明,在110-160℃温区,有明显的线式二肽形成;随着温度升高至210℃时,二肽进一步脱水,形成环化缩合产物哌嗪二酮(DKP).没有检测到硅酯类或铝酯类中间体的特征峰,反应可能按氢键促进下的自缩合机理进行,高岭土的存在使缩合反应温度有明显降低.
- 孟明夏凌燕郭丽红
- 关键词：甘氨酸高岭土哌嗪二酮
- L-Α-谷氨酸在AL_2O_3表面的吸附和热缩合反应被引量：1
- 2006年
- 采用热重/差热(TG/DTA),X射线衍射(XRD)和漫反射红外光谱等手段对谷氨酸在AL2O3表面的吸附和热缩合反应进行了表征,并考察了谷氨酸水溶液平衡浓度和PH值对吸附行为的影响,探讨了原位条件下表面吸附的谷氨酸的缩合反应历程.TG/DTA结果表明,谷氨酸在AL2O3上的吸附分两个阶段:当谷氨酸水溶液的平衡浓度小于0.388 MOL/L时,吸附等温线符合LANGMUIR模型,谷氨酸分子在AL2O3表面的LEWIS酸位上发生特定位置吸附,并与载体形成了二齿螯合物;当平衡浓度大于0.388 MOL/L时,呈多层吸附,主要形成Β-谷氨酸.溶液PH值越小,谷氨酸在AL2O3上的吸附量越大.原位漫反射红外光谱表明,温度约为200℃时谷氨酸分子首先在载体表面进行分子内脱水,形成焦谷氨酸,并与载体通过二齿螯合形成具有较高热稳定性的焦谷氨酸铝盐.
- 郭丽红孟明查宇清
- 关键词：谷氨酸氧化铝
- Ti基复合载体负载BaMnO3钙钛矿催化剂的储氮性能研究
- ＜正＞Hodjati等人[1-2]研究发现Ba基钙钛矿氧化物对稀燃条件下NOx的储存-脱除具有良好的催化性能。本文探讨了BaMnO3钙钛矿在不同温度下的NOx吸附模式,发现随着温度升高表面不稳定的亚
- 郭丽红孟明刘咏
- 关键词：TIO2-SIO2TIO2-ZRO2抗硫
- 文献传递
- 载体焙烧温度对NO_x储存还原催化剂K/Pt/TiO_2-ZrO_2结构与性能的影响被引量：8
- 2007年
- 采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响.X射线衍射结果表明,500℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构,650℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好.NH3程序升温脱附结果表明,500℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降,1000℃焙烧后,载体基本无酸性.比表面积和NOx储存量测定结果表明,样品对NOx的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500℃焙烧的样品对NOx的储存性能最差,而于800℃焙烧的样品储存性能最佳.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500℃焙烧的样品中NOx以自由NO3-以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO3-物种.焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的-OK基团对NOx储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将NOx物种以硝酸盐的形式储存起来.
- 刘咏孟明郭丽红查宇清
- 关键词：氧化锆二氧化钛碳酸钾铂焙烧温度
- Fe的加入对NSR催化剂Pt／Ba／Al2O3物化性能的影响
- ＜正＞富氧条件下,Pt／Ba／Al2O3 NSR催化剂中Ba物种与尾气中的SO2强烈作用生成热力学极为稳定的BaSO4,使得催化剂丧失储存能力而失活。研究发现,Fe的加入能明显改善催化剂的抗硫中毒能力,因而备受关注。但目...
- 罗金勇孟明郭丽红
- 关键词：XAFS
- 文献传递
