国家自然科学基金(20471040)
- 作品数:15 被引量:126H指数:7
- 相关作者:黄伟谢克昌樊金串左志军李志红更多>>
- 相关机构:太原理工大学太原科技大学航天长征化学工程股份有限公司更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划长江学者和创新团队发展计划更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- CS_2对完全液相法制备的Cu-Zn-Al催化剂上合成气制DME反应性能的影响被引量:1
- 2012年
- 实验以CS2为硫源,考察硫对完全液相法制备Cu-Zn-Al催化剂活性的影响,并用X射线粉末衍射(XRD)、氢气程序升温吸附(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂性能进行了表征。结果表明,对完全液相法制备的Cu-Zn-Al催化剂而言,加入小于4 mg/L的CS2对催化剂的活性影响不大;催化剂的活性随着加入硫含量的增加,下降程度增大。
- 吉鹏黄伟樊金串黄涛高仲良赵金珍
- 关键词:二甲醚CS2硫中毒
- 表面活性剂对完全液相法制Cu-Zn-Al浆状催化剂结构和性能的影响被引量:29
- 2008年
- 采用完全液相法制备了Cu-Zn-A l双功能浆状催化剂,利用不同类型表面活性剂对其进行了修饰和改性.通过N2气吸附、XRD和XPS等方法考察了表面活性剂类型对催化剂织构、物相以及表面性质的影响,采用浆态床反应装置对其合成气一步法制备二甲醚的催化活性进行了评价,讨论了催化剂结构与性能的关系.结果表明,表面活性剂主要是通过与活性金属的作用调节催化剂的表面性质、孔结构、相结构以及晶粒大小,进而影响催化剂的催化活性;非离子表面活性剂总体上对催化剂的性能有促进作用,阳离子表面活性剂和阴离子表面活性剂对催化剂性能存在不利影响;表面活性剂与活性金属作用的强弱是影响性能的关键.
- 樊金串吴慧黄伟谢克昌
- 关键词:表面活性剂二甲醚完全液相法浆态床
- 浆态床合成二甲醚用CuZnAlSi催化剂的完全液相法制备及表征被引量:9
- 2009年
- 采用完全液相法制备了不同SiO2含量的二甲醚(DME)合成CuZnAlSi双功能催化剂,并在浆态床反应器中评价其催化反应活性,通过in-situXPS、XRD、BET、NH3-TPD等方法对其物理化学性能进行研究。结果表明,CuZnAl催化剂中加入SiO2组分,能够促进活性组分Cu的分散,并通过与AlOOH的作用调变催化剂的孔结构和表面酸性,从而提高催化剂在DME合成反应中的活性。准原位XPS表征结果显示,还原后的催化剂表面Cu0和ZnO共同构成DME合成反应中的甲醇合成活性中心。SiO2的加入可能导致Cu、Zn和Al组分间的相互作用减弱,催化剂稳定性降低。
- 李志红黄伟樊金串左志军谢克昌
- 关键词:二甲醚浆态床反应器
- 胶溶剂对完全液相法制Cu-Zn-Al双功能催化剂性能的影响被引量:1
- 2010年
- 以硝酸铝为铝源,分别用乙酸、硝酸和磷酸做胶溶剂,采用完全液相法制备了Cu-Zn-Al双功能催化剂;利用浆态床反应装置对其合成气一步法制二甲醚的催化活性进行了评价,并通过NH3-TPD,XRD,XPS等方法对催化剂进行表征。研究表明,胶溶剂能调变催化剂的表面酸性和表面元素组成,以乙酸作胶溶剂所制催化剂拥有最多的中强酸,对二甲醚选择性最好。
- 樊金串赵杰段菲菲黄伟
- 关键词:完全液相法胶溶剂二甲醚合成浆态床
- 制备方法对浆态床二甲醚合成催化剂稳定性的影响研究
- <正>浆态床反应器因具有构造简单,传质传热效率高,易实现恒温操作,可在线装卸催化剂等优点而被认为是适合于一步法合成二甲醚的最有前途的工艺技术,而催化剂的稳定性是制约该技术工业化应用的关键问题之一。大量研究表明,传统方法制...
- 陈朝秋樊金串樊民强黄伟谢克昌
- 关键词:稳定性催化剂浆态床二甲醚
- 文献传递
- 表面活性剂用量对完全液相法制备的Cu-Zn-Al合成醇催化剂性能影响被引量:1
- 2012年
- 采用完全液相法制备了Cu-Zn-Al催化剂,研究了表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)用量对催化剂催化CO加H2合成低碳醇反应性能的影响,并采用XRD、TPR、NH3-TPD-MS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,增加PVP用量能增大C2+醇选择性而减小甲醇的选择性。PVP用量影响Cu0晶粒度,Cu0晶粒度与醇类选择性有较好的对应关系,Cu0晶粒度越小,甲醇选择性越高,反之则C2+醇选择性越高。
- 延静李文辉黄伟
- 关键词:低碳醇合成气表面活性剂PVP
- 浆态床用CuO/ZrO_2催化剂的完全液相法合成及其对CO加氢的催化性能被引量:25
- 2006年
- 利用完全液相法制备了CuO/ZrO2浆状催化剂,通过X射线衍射、氮气吸附和程序升温还原等方法对催化剂的结构和织构性质进行了研究,并考察了CuO/ZrO2催化剂上CO加氢反应的性能.结果表明,本方法制备的CuO/ZrO2浆状催化剂具有与传统方法制备的固体催化剂相似的相结构;利用共沸蒸馏法进行表面处理后,CuO/ZrO2催化剂分散均匀且易于还原CuO/ZrO2浆状催化剂用于CO加氢反应时,不需另外添加甲醇脱水剂就可以直接合成二甲醚,在473K时CuO/ZrO2对二甲醚的选择性达到92.1%,并且在15d的反应中催化剂呈现出良好的稳定性.
- 高志华黄伟郝利峰谢克昌
- 关键词:完全液相法加氢浆态床
- 碳助剂对完全液相法制备的Cu-Zn-Al催化剂性能的影响被引量:7
- 2010年
- 采用完全液相法制备了Cu-Zn-Al催化剂,研究了碳纳米管和碳微球的加入对该催化剂CO加氢合成低碳醇反应性能的影响,并用X射线粉末衍射、氮气吸附、氢气程序升温还原和氨气程序升温脱附-质谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,用完全液相法制备的Cu-Zn-Al甲醇合成催化剂具有一定的合成低碳醇和低碳烃的能力,这种能力归结于较大Cu0晶粒的产生.一定量碳微球的加入可大大减小Cu0晶粒度,从而大幅度提高甲醇选择性.
- 黄伟李文辉孙景晓阴丽华
- 关键词:锌低碳醇碳纳米管碳微球
- CuO/ZrO2基浆状催化剂完全液相制备及表征
- <正>利用完全液相法制备CuO/ZrO2基浆状催化剂,该方法从溶液到浆液直接制备浆态床用催化剂, 不经过传统的先制成固体再分散到有机介质的制浆过程。本文采用丙酮置换法和共沸蒸馏法对催化剂前驱体进行表面处理(分别以A-和H...
- 高志华黄伟阴丽华
- 关键词:完全液相法浆态床二甲醚氧化铜
- 文献传递
- Co-Pd催化剂上CH_4/CO_2合成乙酸反应中CO_2与表面金属物种作用的密度泛函理论研究被引量:1
- 2009年
- 采用广义梯度近似(GGA)的密度泛函理论(DFT)(DFT-GGA)对Co-Pd催化剂上CH4/CO2两步法合成乙酸反应中CO2与金属表面物种M—H(M=Co,Pd)和Pd—CH3的插入反应机理进行了研究,给出了CO2与M—H和Pd—CH3的插入反应机理.计算结果表明,在CO2与M—H和Pd—CH3相互作用的4个反应路径中,反应以CO2与Co—H作用生成产物HCOO—Co为动力学优先路径,但由于HCOO以双齿形式与金属Co结合,其结合能较大,导致HCOO在金属表面不易脱附,故较难形成甲酸;反应生成H3CCOO—Pd产物路径次之,H3CCOO和Pd之间结合能较小,H3CCOO容易脱附形成主产物乙酸;生成H3COOC—Pd反应为动力学最不利路径,故甲酸甲酯为动力学禁阻产物;计算结果与实验结果吻合得很好.
- 章日光黄伟王宝俊
- 关键词:乙酸CO密度泛函理论广义梯度近似