煤转化国家重点实验室开放基金(J12-13-609) 作品数:7 被引量:19 H指数:3 相关作者: 张学兰 王登峰 柏冬 魏伟 李华强 更多>> 相关机构: 枣庄学院 中国科学院山西煤炭化学研究所 更多>> 发文基金: 煤转化国家重点实验室开放基金 博士科研启动基金 中国科学院战略性先导科技专项 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 更多>>
金属氧化物催化尿素与苯酚合成水杨酰胺 被引量:2 2012年 在反应釜中考察了几种金属氧化物催化尿素与苯酚反应合成水杨酰胺的活性,并对催化活性较高的ZnO和CaO的催化机理进行了探讨。实验结果表明,ZnO和CaO都具有较高的催化能力,这是因为两者都有利于尿素热分解形成活性中间体异氰酸。ZnO能与异氰酸配位使其活化,高效合成水杨酰胺;CaO能稳定苯酚中的苯氧负离子,高效地活化苯酚。ZnO是该合成反应均相催化剂的前体,CaO是该反应的多相催化剂。在相同反应条件下,ZnO的催化活性高于CaO。研究ZnO与CaO混合物的催化效果发现,二者的混合物能同时活化两个反应物从而起到协同作用,达到最佳的催化效果。以0.10 g ZnO和0.10 g CaO的混合物为催化剂,在反应温度240℃、反应时间12 h、尿素用量6 g、苯酚用量94 g的条件下,水杨酰胺的收率为54.3%。 王登峰 张学兰 柏冬 曹楠 魏伟关键词:尿素 苯酚 氧化锌 氧化钙 金属氧化物催化剂 介孔载体负载的碱性离子液体催化合成碳酸丙烯酯 被引量:6 2012年 采用后嫁接法将碱性离子液体1-丁基-3-甲基咪唑的氢氧化物([Bmim]OH)分别负载到介孔硅胶、MCM-41分子筛和SBA-15分子筛上制备了非均相负载型离子液体,采用傅立叶变换红外光谱、N2吸附-脱附、元素分析和热重分析等手段对其表征,发现离子液体以共价键嫁接到硅胶上,且有较好的热稳定性。在无溶剂和温和的条件下,以非均相负载型离子液体为催化剂,研究了环氧丙烷与CO2环加成合成碳酸丙烯酯的反应,结果表明,3种非均相负载型离子液体均具有较好的催化性能,其中,[Bmim]OH/SiO2的催化性能最好,在最优条件下,环氧丙烷转化率可达99.1%,反应后催化剂经过滤即可分离回收利用,多次使用仍保持较高的反应活性。 张学兰 王登峰 魏伟关键词:催化化学 碱性离子液体 碳酸丙烯酯 锌盐催化尿素和甲醇合成碳酸二甲酯 被引量:1 2013年 以尿素和甲醇为原料,各种锌盐为催化剂,在反应釜中合成了碳酸二甲酯(DMC).实验结果表明,在相同的实验条件下,ZnCl2具有最佳的催化性能.进一步研究表明,该路线为两步反应,首先由尿素和甲醇反应生成中间物氨基甲酸甲酯(MC),第二步MC继续和甲醇反应生成DMC,其中第二步反应为速控步骤.并且以该催化剂为模板催化剂,考察了反应条件如:反应温度、反应时间和催化剂用量对DMC收率的影响.结果表明,当反应温度为180oC,反应时间为8 h,催化剂用量为1.0 g时,DMC收率可以达到28.9%. 王登峰 张学兰 吴井 李华强 柏冬关键词:尿素 甲醇 碳酸二甲酯 氯化锌 Mg/Al复合氧化物催化丙酮和碳酸二甲酯合成乙酰乙酸甲酯 被引量:2 2012年 利用先共沉淀后水热处理的方法制备出水滑石前体,将其焙烧后,得到具有不同Mg/Al摩尔比的复合氧化物,并借助电感耦合等离子原子发射光谱、XRD、CO2-TPD和氮气吸脱附等手段对其进行表征。结果表明,Mg/Al摩尔比对催化剂的结构和碱性质有较大的影响,并且在催化丙酮和碳酸二甲酯合成乙酰乙酸甲酯的反应中,其比单纯的氧化镁和氧化铝表现出了更高的催化活性。进一步的研究表明,在该反应中是复合氧化物的中强碱性位起催化活性的作用,当Mg/Al摩尔比为2时,催化剂具有最高的活性。此外,重复性实验表明,这些催化剂具有较好的稳定性和重复使用性。 王登峰 张学兰 柏冬 刘书银 魏伟 孙予罕关键词:丙酮 碳酸二甲酯 乙酰乙酸甲酯 固体中强碱催化尿素与苯酚合成水杨酰胺 被引量:1 2013年 以尿素和苯酚为原料、金属氧化物为催化剂,在反应釜中合成了水杨酰胺。CO2-TPD表征结果显示,该反应为碱催化反应。当具有中强碱性位的MgO为催化剂时,水杨酰胺的收率最高。进一步考察了一系列碱金属改性的MgO催化剂的催化性能,探讨了水杨酰胺的收率和催化剂表面碱性的关系。借助FTIR表征,研究了反应物在固体碱表面吸附和活化的中间过程,提出了固体碱催化尿素与苯酚反应的可能的机理。重复使用实验结果表明,K/MgO催化剂重复使用4次后,水杨酰胺的收率仍保持在38.1%,说明该催化剂具有较好的稳定性和重复使用性能。 柏冬 袁红梅 吴晓霞 张学兰 王登峰关键词:尿素 苯酚 固体碱 金属氧化物催化剂 锌盐催化尿素和1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯 被引量:4 2015年 考察了各种锌盐催化尿素和1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的催化性能。几种催化剂中,氯化锌具有最佳的催化性能。以氯化锌为模板催化剂,考察了反应条件如:反应温度、反应时间和催化剂用量对催化效果的影响。结果表明,在尿素3.0 g、PG 7.62 g、反应温度170℃、反应时间3 h、催化剂用量0.4 g时,PC收率可达到82.9%。傅里叶红外表征进一步说明,催化剂的催化活性与它们活化尿素分解为异氰酸的能力有关;然后,异氰酸与催化剂作用生成中间物种,在PG的作用下最终生成PC。最后,基于以上催化测试和表征结果,提出了尿素和PG反应合成PC可能的催化反应机理。 柏冬 张学兰 吴井 李华强 王烟霞 王登峰关键词:尿素 1,2-丙二醇 碳酸丙烯酯 氯化锌 Zn-Fe复合氧化物的制备及催化氨基甲酸甲酯与甲醇合成碳酸二甲酯 被引量:3 2013年 分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备了Zn-Fe复合氧化物。并以它们为催化剂,以氨基甲酸甲酯和甲醇为原料,在釜式反应器中合成了碳酸二甲酯(DMC),考察了煅烧温度对复合氧化物催化性能的影响,并采用XRD对制备的Zn-Fe复合氧化物进行了表征。结果表明,在相同反应条件下,溶胶-凝胶法制备的Zn-Fe复合氧化物具有最佳的催化活性,尤其是煅烧温度为500℃制备的Zn-Fe复合氧化物催化活性最高。由于Zn-Fe复合氧化物中出现了ZnO和ZnFe2O4晶相,二者的协同作用促进了DMC的合成。此外,所制备的Zn-Fe复合氧化物具有较好的稳定性和重复使用性。 王登峰 张学兰 柏冬 曹楠 魏伟 孙予罕关键词:氨基甲酸甲酯 甲醇 碳酸二甲酯