国家重点基础研究发展计划(2012CB215002) 作品数:27 被引量:92 H指数:6 相关作者: 窦涛 靳广洲 李晓峰 巩雁军 景超 更多>> 相关机构: 中国石油大学(北京) 北京石油化工学院 太原理工大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 国际科技合作与交流专项项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 石油与天然气工程 生物学 更多>>
Al-ITQ-13分子筛的快速合成及表征 被引量:3 2014年 通过设计首次提出针对ITQ-13分子筛晶化促进剂的合成策略,ITQ-13分子筛.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、原位红外(FTIR)及固体核磁(27Al NMR)等测试手段对ITQ-13分子筛的物化性能进行了表征,考察了晶化过程中结晶度的变化,得出了晶化过程的动力学参数,对晶化机理进行了探讨.结果表明:快速合成法与传统方法合成的ITQ-13分子筛具有相似的物化性能,并且可以合成含有更多骨架铝的ITQ-13分子筛;NO3-的加入通过极化憎水基团,加速SiOSi物质结合,降低ITQ-13分子筛的成核活化能以及生长活化能,从而可以提高晶化速率,缩短晶化时间至11 h. 贾妙娟 李晓峰 潘瑞丽 张燕挺 孙晓涛 景超 窦涛关键词:促进剂 晶化时间 晶化机理 无钠法合成EU-1分子筛及其催化性能 被引量:2 2014年 分别以四甲基氢氧化铵(TMAOH)、四乙基氢氧化铵(TEAOH)和氢氧化钠(NaOH)为碱源合成了EU-1分子筛,采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和低温N2吸附等对合成样品进行了表征,并以二甲苯异构化反应表征其催化性能。结果表明:与以NaOH为碱源相比,采用TMAOH和TEAOH可一步合成铵型EU-1分子筛,以TEAOH为碱源合成样品的粒径在200—500nm之间,比表面积高达390.2m2·g-1。 张燕挺 李晓峰 贾妙娟 景超 孙晓涛 窦涛关键词:分子筛 碱源 二甲苯异构化 不同模板制备ZSM-5分子筛的酸性特征及催化裂解性能差异 被引量:6 2016年 分别以正丁胺、四丙基溴化铵为模板及无模板条件下制备了3种晶粒尺寸及硅铝比相近的ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、N2吸附/脱附对分子筛进行了表征,将其应用于正己烷裂解反应考察其性能差异。结果表明,实验控制三者ZSM-5样品具有相似的硅铝比,却仍显示出不同的酸性质及酸分布;在相同初始转化率下,不同模板制备的ZSM-5具有不同的产物选择性,正丁胺和四丙基溴化铵为模板制备的ZSM-5分子筛的双烯选择性高于无模板制备的ZSM-5分子筛,但无模板制备的ZSM-5分子筛表现出更高的裂解稳定性,转化率可在1200 min内保持在96%以上,远远高于其他模板制备的ZSM-5分子筛。 马通 耿祖豹 李冰 赵琦 巩雁军关键词:模板剂 ZSM-5 酸性质 催化裂解 不同结构分子筛的甲醇制丙烯催化性能 被引量:9 2012年 在常压、空速为1.5h-1、反应温度为450℃条件下,考察了4种具有不同拓扑结构的分子筛(SAPO-34、ZSM-48、ZSM-5和beta)在甲醇转化制丙烯(MTP)反应中的催化性能,并对催化剂的积炭失活行为进行了研究。结果表明,从8元环到12元环,分子筛孔口尺寸越小,低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性越高,积炭失活速率也越快。孔道尺寸越大,丙烯/乙烯(P/E)比越高,但产物分布向C4以上组分偏移,丙烯选择性降低。10元环分子筛具有较高的丙烯选择性,但催化剂的积炭失活速率随孔道体系的不同有很大差异。一维直通孔道的ZSM-48容易积炭失活,而具有三维交叉孔结构的ZSM-5表现出了优异的抗积炭失活性能。不同结构分子筛在MTP反应中催化性能的差异主要归因于分子筛的过渡态择形和产物择形作用的不同。 胡思 巩雁军 张卿 张军亮 张亚飞 杨飞鹰 窦涛关键词:分子筛 拓扑结构 甲醇制丙烯 钼酸铵与LaHY固相反应机理 2016年 采用TG-DSC技术研究了钼酸铵和La HY在空气气氛中的失重行为,考察了钼酸铵与La HY的固相反应机理,用XRD、BET和NH3-TPD对其物相结构、比表面积和表面酸性进行了表征。结果表明,(NH4)6Mo7O24·4H2O分解产生的表相Mo物种借助固相反应以金属-氧簇定位在La HY分子筛体相笼中形成n Mo Ox·La HY单相复合体,引起分子筛的晶胞收缩,晶胞参数a0减小,比表面积下降。制备的n Mo Ox·La HY较相应La HY分子筛的弱酸中心变化较小,中强酸中心增加,强酸中心略有减少,总酸量增加。以质量分数为0.6%的二苯并噻吩/正癸烷溶液为模型反应物,评价了制备的n Mo Ox·La HY催化剂的加氢脱硫性能。负载Mo质量分数为5.0%制得的n Mo Ox·La HY催化剂在反应压力4.0 MPa,反应液时空速20 h-1,H2/原料液体积比500:1的实验条件下,290℃和310℃的二苯并噻吩加氢脱硫转化率达到了56.38%和88.79%,较相应负载Mo质量分数为20.0%制备的Mo O3/Al2O3催化剂分别提高了约12个百分点和28个百分点,表现出了较高的二苯并噻吩加氢脱硫反应活性。 张伟清 郭文光 储丽丽 孔令朋 靳广洲关键词:TG-DSC 固相反应 加氢脱硫 锰锆复合氧化物CO催化还原NO性能研究 被引量:7 2019年 采用柠檬酸络合法制备了锰锆复合氧化物催化剂,用XRD、H2-TPR、XPS和SEM等技术进行了表征,研究了其CO催化还原NO性能。结果表明,MnOx主要以Mn3O4物相存在,Zr占比的增加会促进Mn3O4物相的分散,引起Mn3O4平均晶粒粒径减小;Mn主要有Mn2+、Mn3+、Mn4+离子价态形式,添加Cu和Ce后,(Mn3++Mn4+)含量和表面吸附氧(OA)含量增加,H2-TPR还原峰温度向低温区偏移,有利于催化活性的提升。Mn-Zr-O复合氧化物的CO催化还原NO活性较低,加入Cu后的Mn-Cu-Zr-O复合氧化物其CO催化还原NO的活性得到改善,而添加Ce后所制备的Mn-Cu-Ce-Zr-O复合氧化物的催化活性进一步提高;在350℃下、反应空速为18000h-1时,Mn-Cu-Ce-Zr-O复合氧化物表现出较好的CO催化还原NO活性,CO转化率达到了89.17%,NO转化率达到了91.70%。 谈冠希 迟姚玲 李双 易玉峰 靳广洲关键词:CO 活性 ZSM-5分子筛上轻烃裂解性能:晶粒尺寸的影响 被引量:4 2015年 设计合成了纳米、亚微米和微米级晶粒尺寸ZSM-5分子筛,并研究了其在两种反应温度下(510,650℃)对正庚烷催化制低碳烯烃反应行为。结果表明,在反应初始阶段,两种反应温度下晶粒尺寸对正庚烷转化率和产物选择性影响较小。但随着反应进行,纳米和亚微米ZSM-5在510℃下反应性能(低碳烯烃选择性及反应活性稳定性)相近且均高于微米ZSM-5;而650℃下,具有更短扩散路径和更大外表面积的纳米ZSM-5则体现出更高的反应性能。微米ZSM-5在两种温度下虽具有相对较高的低碳烯烃选择性,但其活性稳定性最低。进一步研究晶粒尺寸对费-托过程中石脑油催化裂解性能的影响发现,亚微米ZSM-5表现出最高的催化反应性能,这可能与反应原料的组成及相关反应途径变化有关。 王洪华 孙丽媛 邢隆飞 张亚飞 马通 巩雁军关键词:分子筛 正庚烷 低碳烯烃 热解条件对CuCe-O/γ-Al2O3催化性能的影响 2018年 采用柠檬酸络合法制备了一系列的CuCe-O/γ-Al_2O_3催化剂,利用XRD,H_2-TPR,BET,SEM等手段对不同热解温度、热解气氛下制备的CuCe-O/γ-Al_2O_3催化剂进行表征,并在连续固定床微反装置上评价了CuCe-O/γ-Al_2O_3催化剂的CO氧化性能。实验结果表明,改变热解温度及热解气氛对CuCe-O/γ-Al_2O_3试样的比表面积及形貌特征影响较小,CuCe-O/γ-Al_2O_3试样中CuO在γ-Al_2O_3载体表面呈高度分散状态,弱氧气氛增强了CuO/CeO_2两相间的相互作用,加剧了Ce^(3+)从CuO中获取氧的趋势,提高了氧化铜的氧化还原能力,相应的H_2-TPR还原温度向低温区偏移;在15%(φ)空气+85%(φ)N_2热解气氛及230℃热解温度下制备的CuCe-O/γ-Al_2O_3试样具有优良的CO氧化活性,表明适宜的热解条件可以增强CuO/CeO_2两相的相互作用,进而提高CuCe-O/γ-Al_2O_3试样的氧化还原能力。 张传驹 李明航 谈冠希 苗杰 靳广洲关键词:热解温度 CO氧化 NaY分子筛导向剂的SAXS表征及其生长过程研究 <正>目前,Y型分子筛的合成主要采用导向剂法,导向剂中硅铝酸盐物种的聚集状态直接影响NaY分子筛产品的质量。本文利用小角X射线散射(SAXS)对导向剂自身的生长过程及其在NaY分子筛合成中的作用规律做了深入研究。本文制备... 赵晓萌 尚蕴山 刘汝庚 宋宇 张恒 巩雁军 李志宏关键词:导向剂 NAY分子筛 SAXS 文献传递 MTP副产物液体烃的芳构化反应研究 <正>在甲醇转化生产丙烯(MTP)工艺过程中,目的产物丙烯选择性较高,同时副产大量的液体烃产物。MTP液体烃产物主要分布在C5-C10之间,含有烯烃和芳烃组分,其中芳烃主要集中于C8-C9之间,以甲苯、二甲苯和三甲苯为主... 张络明 马通 段然 巩雁军关键词:ZSM-5 芳构化 文献传递