国家自然科学基金(20077005) 作品数:11 被引量:49 H指数:5 相关作者: 牛金海 孙琪 宋志民 朱爱民 徐勇 更多>> 相关机构: 大连理工大学 辽宁师范大学 大连大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 辽宁省科学技术基金 国家高技术研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 环境科学与工程 化学工程 更多>>
介质阻挡放电与CuZSM-5结合方式对脱除NO_x的影响 被引量:6 2010年 研究了介质阻挡放电(DBD)与CuZSM-5结合方式,即DBD和CuZSM-5两段分置(两段法)或将CuZSM-5放入DBD区(一段法),对脱除氮氧化物的影响.结果表明,在NO/N2或NO/C2H4/N2无氧体系中,DBD与CuZSM-5结合产生的协同效应很小;在NO/O2/N2富氧体系中,DBD与CuZSM-5结合导致氮氧化物转化率下降;而在NO/C2H4/O2/N2富氧体系中,在250oC,空速12000h-1,输入放电能量密度(Ein)155J/L的条件下,单纯催化、单纯等离子体放电、一段法和两段法时氮氧化物转化率分别为39%,1.5%,79%和52%.两段法产生了中等程度的协同效应,主要是第一段等离子体放电产生新稳态物种(如NO2,CO和CO2等)起作用;而一段法产生的协同效应较大,主要是由于等离子体放电产生的新稳态物种和激发态短寿命物种(如N2*,NO*,CH和CN等)共同起作用. 陈刚 孙琪 石雷 牛金海 宋志民关键词:氮氧化物 介质阻挡放电 发射光谱 铜 ZSM-5分子筛 Relation between the electronic configurations of radicals and their surface reactivities during materials growth A fundamental understanding of radical-surface interactions is relevant to the synthesis of various technologi... 刘东平 牛金海 冯志庆文献传递 介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上的NO或NO/O2的相互作用 被引量:4 2008年 采用吸附和程序升温脱附(TPD)技术研究了介质阻挡放电等离子体对CuZSM-5催化剂上吸附的氮氧化物作用.实验表明,介质阻挡放电等离子体使催化剂表面吸附的NO及Cu活性位上吸附的NOx物种脱附,并引发表面化学反应生成新的氮氧化物.对于NO/N2体系,介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上NO作用,主要生成N2O和O2.在富氧体系NO/O2/N2,则生成较大量的N2O、NO2和NO.等离子体预处理活性下降的CuZSM-5,可明显提高其催化分解NO活性.对比有或无介质阻挡放电等离子体预处理NO或NO/O2饱和吸附的CuZSM-5上的NO-TPD结果表明,等离子体提高催化剂活性的原因与其使催化剂Cu活性位上吸附的NOx物种脱附有关. 孙琪 任亮 牛金海 宋志民关键词:程序升温脱附 介质阻挡放电 氮氧化物 Plasma-catalytic Selective Reduction of NO with C_(2)H_(4)in the Presence of Excess Oxygen 被引量:7 2005年 This paper reports observations of significant synergistic effects between dielectric barrier discharge (DBD) plasmas and Cu-ZSM-5 catalysts for C2H4 selective reduction of NOx at 250 °C in the presence of excess oxygen by using a one-stage plasma-over-catalyst (POC) reactor. With the reactant gas mixture of 530 ppm NO, 650 ppm C2H4, 5.8% O2 in N2 and GHSV = 12000 h-1, the pure catalytic, pure plasma-induced (discharges over fused silica pellets) and plasma- catalytic (in the POC reactor) NOx conversion are 39%, 1.5% and 79%, respectively. The in-situ optical emission spectra of the reactive systems imply some short-lived active species formed from plasma-induced and plasma-catalytic processes may be responsible to the observed synergistic effects in this one-stage POC system. QiSUN AiMinZHU XueFengYANG JinHaiNIU YongXU ZhiMinSONG JingLIU关键词:ETHENE 温度对等离子体与催化剂结合脱除NO_x的影响 被引量:7 2007年 考察了温度对介质阻挡放电和CuZSM-5催化剂"一段法"结合脱除氮氧化物(NOx)的影响.实验表明,在250℃和300℃时,对于NO/N2,NO/O2/N2和NO/C2H4/N2三个体系,"一段法"脱除NOx的活性都相对较低.在NO/O2/C2H4/N2体系中,250℃介质阻挡放电和CuZSM-5结合脱除NOx产生了明显的协同效应.在300℃,等离子体对脱除NOx起负作用.相对低温(150℃)时,等离子体的促进作用很小.电学实验表明,当反应温度由25℃升至450℃,"一段法"体系的李萨如(Lissajous)图形由平行四边形(25℃)逐渐变为椭圆形(450℃),表明较高温度时催化剂的介电性质发生了变化.原位发射光谱证明在不同温度下,"一段法"体系中等离子体气相产生的活性物种数量明显不同. 孙琪 牛金海 宋志民关键词:介质阻挡放电 氮氧化物 介质阻挡放电等离子体脱除氮氧化物的发射光谱研究 被引量:11 2005年 在大气压下,NO/N2体系中,利用发射光谱技术对50Hz和5kHz交流介质阻挡放电等离子体在200~900nm范围内进行了诊断.在632、674.5、715.5和742nm等处测得了N原子的谱线.利用化学发光法NOx分析仪,模块式红外吸收气体分析检测仪,大气压下直连质谱多种检测手段对放电前后的稳定物种进行了分析,观察到O2的生成.初步讨论了无氧条件下介质阻挡放电等离子体中NO脱除的反应机制. 刘晶 牛金海 徐勇 朱爱民 孙琪 聂龙辉关键词:大气压 介质阻挡放电 等离子体 发射光谱 介质阻挡放电引发氮氧化物等离子体化学反应 被引量:10 2005年 在523K介质阻挡放电条件下,研究了不同气体组分体系中NO的转化.实验表明,在无氧体系(NO/N2)中,转化的NO主要分解为N2和O2.在富氧(NO/O2/N2)条件下,由于NO和NO2的生成,NO的转化率最低.体系中加入C2H4(NO/C2H4/N2)时,NO转化率与NO/N2体系几乎一样,与NO相比,生成的O更易与C2H4作用,几乎没有NO2的生成.当C2H4和O2共存时(NO/O2/C2H4/N2),NO主要被氧化为NO2.当能量密度为125J·L-1时,与其它体系相比,NO/O2/C2H4/N2体系中NO转化率和NO2生成量最大,转化每个NO分子能耗最小(61eV).体系中C2H4主要被氧化为CO.四个体系中N2O的生成量都较少.讨论了介质阻挡放电条件下上述四个体系可能的反应机制. 孙琪 朱爱民 牛金海 徐勇 宋志民关键词:介质阻挡放电 氮氧化物 乙烯 等离子体化学 发射光谱 Complete oxidation of HCHO for cleaning up indoor air using an alternate adsorption-discharge process at atmospheric pressure and room temperature <正>Formaldehyde(HCHO) is a typical indoor air pollutant.Many conventional techniques in removing formaldehyde ... D.-Z.Zhao~(1文献传递 介质阻挡放电和CuZSM-5结合体系中等离子体对C_2H_4的作用 被引量:5 2009年 采用吸附、程序升温脱附及氧化和发射光谱等技术研究了介质阻挡放电对气相和催化剂表面吸附乙烯的作用.实验表明,介质阻挡放电等离子体能脱附催化剂表面吸附物种(如CO2和H2O等),并引发表面化学反应生成新物种(如在等离子体作用下C2H4和O2生成CO2和H2O);改变催化剂表面积碳化合物结构,并降低其起燃点;引发气相中乙烯发生反应生成中间物种或碎片(如CN和CH等).在富氧体系NO/O2/N2中加入C2H4,能使介质阻挡放电等离子体和CuZSM-5"一段法"结合体系产生协同效应,提高NOx转化率.该协同效应的产生与等离子体在气相及催化剂表面引发化学反应,产生参与NOx还原反应的新稳态物种和短寿命高能活性物种有关. 孙琪 杨佳 石雷 牛金海 宋志民关键词:介质阻挡放电 程序升温脱附 发射光谱 Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原NO_x表面中间物种的组成(英文) 被引量:2 2006年 采用预处理-瞬态反应产物分析方法定量研究了Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原氮氧化物反应过程中表面中间物种的组成.催化剂在275℃经0.1%NO-0.05%C2H4-10%O2/Ar混合气处理后生成了表面中间物种NCaObHc,该物种与NO/O2/Ar混合气反应比与单独的NO或O2反应生成更多的N2.通过质谱、红外吸收四组分(CO2,CO,CH4和N2O)分析仪及气相色谱-质谱联用等技术分析了表面中间物种与NO/O2/Ar混合气反应的产物,确定了表面中间物种中三种元素N,C和H的平均原子数之比为1.0∶1.8∶5.0(氧物种由于实验原因很难确定). 牛金海 朱爱民 杨学锋 史玲玲 徐勇 王新葵 石川关键词:氮氧化物 乙烯 选择性催化还原 钴 ZSM-5分子筛