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飞秒时间分辨的光电子影像对3-甲基吡啶分子超快动力学研究(英文)被引量：4: 2014年; 利用飞秒时间分辨的光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了3-甲基吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了3-甲基吡啶分子S2态向S1态高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间大约为910fs.二次布居的S1态主要通过内转换衰减到基态S0,该内转换的时间尺度为2.77 ps.光电子能谱分布和光电子角分布显示,S2态和S1态在电离的过程中跟3p里德堡态发生偶然共振.本次实验中还用400 nm两个光子吸收的方法布居了3-甲基吡啶的3s里德堡态.研究表明,3s里德堡态的寿命为62 fs,并主要通过内转换快速衰减到基态.; 布玛丽亚·阿布力米提朱荣淑邱学军秦晨张冰; 关键词：甲基吡啶内转换泵浦-探测时间分辨光谱

飞秒时间分辨的光电子影像技术研究2-氯吡啶超快内转换动力学(英文)被引量：1: 2012年; 利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs.实验结果表明,通过S2/S0(基态)和S1/S0的锥形交叉衰减到基态的衰减通道也是退布居的重要通道,其时间尺度为(5.5±0.3)ps.; GHAZAL Ahmed-Yousif邱学军秦朝朝龙金友布玛丽亚·阿布力米提张冰; 关键词：内转换 2-氯吡啶

飞秒时间分辨的光电子影像研究氯化苄分子内转换动力学(英文)被引量：5: 2012年; 结合时间分辨的飞秒光电子影像(TRPEI)技术和时间分辨的质谱技术,研究了氯化苄(BzCl)分子内转换动力学过程.从光电子影像中获得了光电子动能分布和角度分布.氯化苄分子吸收两个400nm的光子后从基态跃迁到S4态和S2态.获得的母体离子随泵浦-探测时间延迟变化的曲线可以用两个指数函数进行拟合,包括一个时间常数为50fs的快速组分和一个时间常数为910fs的慢速组分.通过分析光电子动能分布随延迟时间的变化,我们认为分子被激发到S4态后在很短的时间内与S2态发生耦合迅速弛豫到S2态,然后再经内转换(IC)弛豫到S1态.最初布居的激发态分子经过内转换弛豫到S1态的时间尺度为50fs.910fs的慢速时间组分反映了分子弛豫到S1态后,经内转换向基态S0的弛豫.光电子角度分布的各向异性参数从零时刻的0.87增加到25fs时的0.94,然后逐渐减小到190fs时刻的0.59的现象,也反映了氯化苄分子从S4态耦合到S2态,然后内转换到S1态的动力学过程.; 丁中华邱学军徐晏琪王艳梅张冰; 关键词：氯化苄内转换泵浦-探测时间分辨光谱

飞秒时间分辨质谱和光电子影像对分子激发态动力学的研究被引量：2: 2018年; 分子量子态的研究,特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用,而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用.飞秒时间分辨质谱和光电子影像是将飞秒抽运-探测分别与飞行时间质谱和光电子影像相结合的超快谱学方法,为实现分子内部量子态探测,研究分子量子态相互作用及超快动力学过程提供了强有力的工具,可以在飞秒时间尺度下研究单分子反应过程中的光物理或光化学机理.本文详细介绍了飞秒时间分辨质谱和光电子影像的技术原理,并结合本课题组的工作,展示了这两种方法在量子态探测及相互作用研究领域,特别是激发态电子退相、波包演化、能量转移、分子光解动力学以及分子激发态结构动力学研究中的广泛应用.最后,对该技术的发展前景以及进一步的研究工作和方向进行了展望.; 王艳梅唐颖唐颖龙金友张嵩; 关键词：质谱

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国家自然科学基金(91121006)