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国家重点基础研究发展计划(2005CB221403): 作品数：9 被引量：66H指数：5; 相关作者：张鸿斌林国栋丁云杰陈维苗罗洪原更多>>; 相关机构：中国科学院厦门大学中国科学院研究生院更多>>; 发文基金：国家重点基础研究发展计划国家自然科学基金中国科学院知识创新工程领域前沿项目更多>>; 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程文化科学更多>>

汽油在钾修饰MCM-22分子筛上的烷基化脱硫被引量：15: 2008年; 在固定床上考察了钾修饰的MCM-22分子筛上模拟催化裂化汽油中的噻吩烷基化脱硫。结果表明,催化剂的强酸有利于噻吩烷基化脱硫反应活性。钾处理显著降低了MCM-22分子筛的强酸数量,对弱酸的影响则相对较小。随着负载钾质量分数的增加,催化剂反应活性显著降低,而噻吩烷基化反应选择性却存在一最佳值,另外,催化剂的稳定性可以得到一定程度改善。; 郭晓野张泽凯刘盛林李玉宁戴洪义徐龙伢; 关键词：催化化学汽油脱硫烷基化

Co修饰碳纳米管促进的Cu-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇被引量：6: 2008年; 利用微波助多元醇化学还原沉积法,制备一类Co修饰的多壁碳纳米管(CNT)基复合材料(y%Co/CNT),进而用其作为添加剂,制备共沉淀型y%Co/CNT促进的Cu-ZrO2催化剂,CuiZrj-x%(y%Co/CNT).Co对CNT的修饰明显地提高了该催化剂对CO2加氢制甲醇的催化活性.在Cu1Zr1-10%(4.3%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,513 K,V(H2)/V(CO2)/V(N2)=69/23/8,GHSV=8 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率(TOF,即单位时间(s)内在单个表面活性金属Cu0位上CO2加氢转化的分子数)达2.89×10-3s-1,是相同条件下非促进的原基质Cu1Zr1和单纯CNT促进的对应物Cu1Zr1-10%CNT上这个值(2.36×10-3s-1和2.40×10-3s-1)分别的1.22和1.20倍;在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性为～92%,时空产率达176 mg/(h.g-cat.).催化剂的表征研究显示,Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起着重要作用.; 李辉马春辉林国栋张鸿斌; 关键词：CO2加氢甲醇合成

碳纳米管促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂用于合成气制低碳混合醇被引量：19: 2006年; 以自行制备的多壁碳纳米管（CNT）作为添加剂，制备共沉淀型CNT促进的Co—Mo—K硫化物基催化剂．实验发现，与未添加CNT的催化剂相比，添加少量CNT可显著提高CO的加氢转化活性和生成低碳醇的选择性．在5．0MPa，623K，V（CO）：V（H2）：V（N2）；45：45：10，GHSV=3600ml／（g·h）的反应条件下，Co1Mo1K0.3-10%CNT催化剂上CO的转化率达21.6％，相应的总醇（C1～4醇）时宰产率为241．5mg／（g·h），产物中C2＋醇／C1醇=1．39（C基选择性比）．添加少量CNT并不会导致Co1Mo1K0.3硫化物基催化剂上CO加氧反应表观活化能发生明显变化，但却导致工作态催化剂表面催化活性Mo物种（Mo^4＋）的摩尔百分率有所提高；另一方面，CNT促进的催化剂对H2有更强的吸附活化能力，并能在相当大程度上抑制水煤气变换副反应的发生．这些因素有利于提高催化剂的活性和选择性．; 马晓明林国栋张鸿斌; 关键词：多壁碳纳米管钾低碳醇合成

浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂CO加氢性能的影响被引量：3: 2007年; 采用CO加氢反应、CO-TPD、TPSR和XPS等技术,考察了水、甲醇、乙醇和异丙醇等浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/S iO2催化剂CO加氢性能的影响。结果表明,以乙醇为浸渍溶剂的催化剂表现出最高的C2含氧化合物时空收率(YC2-oxy)和C2含氧化合物选择性(SC2-oxy),分别达686.1 g/(kg-cat.h)和73.8%;以甲醇和异丙醇为浸渍溶剂的催化剂上YC2-oxy也较高,但是SC2-oxy都比前者低;水溶液浸渍制备的催化剂有着较高的SC2-oxy,但是其YC2-oxy较低。以醇类为浸渍溶剂的催化剂的高活性与金属活性组分在催化剂表面富集而导致的更多活性中心的形成有关。催化剂表面非解离的CO比率增加有利于C2含氧化合物选择性的提高。; 江大好丁云杰潘振栋李显明焦桂萍李经伟陈维苗罗洪原; 关键词：CO加氢

载体醇类预处理对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂CO加氢性能的影响: Rh-Mn-Li/SiO是由天然气或煤经合成气制备C2含氧化合物最具工业应用前景的催化剂体系之一。深入研究有关载体性质、助剂种类、催化剂制备方法和预处理条件等各种因素的作用,进一步提高该催化剂的反应性能,对促进C含氧化合...; 江大好丁云杰潘振栋李显明焦桂萍李经伟陈维苗罗洪原; 关键词：硅胶载体 CO加氢; 文献传递

Rh-Mn-Li／SiO2催化剂的吸附量热和红外研究被引量：3: 2008年; 通过在最优Rh含量基础上对金属配比的再优化,成功地改进了Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的CO加氢性能;并采用微量吸附量热和红外等表征手段,考察了助剂Mn和Li促进作用的本质.结果表明:助剂Mn和Li的添加,使孪式和线式吸附CO的碳氧键强度增加,并同时削弱了桥式吸附CO的碳氧键或者使其转化为更易于解离的倾斜式CO吸附物种,从而同时增加了Rh基催化剂的CO解离和插入能力,提高了其活性和C2含氧化合物选择性.另一方面,Mn和Li的添加显著地降低了Rh基催化剂表面H的数量和稳定性.催化剂加氢能力显著降低极大地抑制了CH4的生成,从而有利于C2含氧化合物选择性的进一步提高.; 江大好丁云杰李林陈维苗罗洪原张涛; 关键词：吸附量热 CO加氢

浸渍溶剂对Rh-Mn-Li／SiO2催化剂CO加氢性能的影响: ＜正＞从天然气或煤经合成气制备乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物,既可以节约粮食,又可以充分利用我国丰富的煤炭和天然气资源,在发展国民经济和提高人民生活水平方面具有战略意义。Rh-Mn -Li／SiO2是C2含氧化合物合成...; 江大好丁云杰潘振栋李显明焦桂平李经伟陈维苗罗洪原; 关键词：CO加氢; 文献传递

CO2加氢制甲醇用碳纳米管促进的高效新型CuO-ZnO-ZrO_2基催化剂被引量：8: 2010年; 用一种金属Co修饰多壁碳纳米管基复合材料(y%Co/CNT)作为促进剂,制备一种高效新型的y%Co/CNT促进CuO-ZnO-ZrO2基催化剂(记为CuiZnjZrk-x%(y%Co/CNT)),考察其对CO2加氢制甲醇的催化性能.实验结果显示,在组成经优化的Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,GHSV=25 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率达4.99×10-3s-1,分别是相同条件下非促进的原基质Cu8Zn2Zr5和单纯CNT促进的对应物Cu8Zn2Zr5-10%CNT上的相应值(4.31×10-3和4.64×10-3s-1)的1.16和1.08倍;催化剂的表征结果显示,金属Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起主要作用.在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性达97.9%,单程时空产率为699 mg/(h.g),具有实用前景.; 刘志铭林国栋张鸿斌; 关键词：CO2加氢甲醇合成

Acidity effects of Hβ zeolite on olefin alkylation of thiophenic sulfur in gasoline被引量：4: 2008年; thiophenic 硫过程的石蜡完化在模型汽油被执行，用有象催化剂的不同 Si/Al ₂ 比率的 Hβ 沸石。特别地，它为 thiophene 完化，二甲苯完化和 hexene oligomerization 的催化能力上的 Hβ 沸石的酸性质的影响被调查。结果证明 Hβ 沸石的酸味与 Si/Al ₂ 比率的减少被增加，但是它的催化能力总是没被增加。事实上，它在 66 的 Si/Al ₂ 比率到达了最大的催化能力，并且在溪流 2 h 上的 60 ° C， 1.5 MPa， WHSV 3.0 h ⁻¹ 和时间的反应条件下面。在比率， thiophene 的变换，二甲苯，和 oligomerized， hexene 分别地是 96.6% ， 2.7% 和 2.8% 。最佳的 Si/Al ₂ 比率为 Hβ 沸石的催化表演存在。由调查使用的 Hβ 沸石催化剂的焦炭免职，最佳的 Si/Al ₂ 比率被归因于 carbocation 激活能力和 Hβ 沸石催化剂的氢转变能力的联合效果，这被发现了。; Zekai ZhangDong LiuXiangxue ZhuHaiwei YuShenglin LiuLongya Xu; 关键词：脱硫过程烷基化

Production of propene from 1-butene metathesis reaction on tungsten based heterogeneous catalysts被引量：3: 2009年; A new propene production route from 1-butene metathesis has been developed on heterogeneous 10WO3/Al2O3-HY catalysts with different HY contents.It is found that the catalysts play bi-functionally first for the isomerization of 1-butene to 2-butene and then for the cross-metathesis between 1-butene and 2-butene to propene and 2-pentene.The combination of HY zeolite and Al2O3 is prerequisite for the production of propene.The propene yield keeps increasing with the HY content in the range of 10-70 wt%,where 10WO3/Al2O3-70HY exhibits the highest propene yield.The MS-H2-TPR and MS-O2-TPO characterizations indicate that the increase of HY content in the catalysts weakens the interaction between W species and supports,whereas enhance the probability of coking on the metal species and acid sites.; Huijuan LiuLing ZhangXiujie LiShengjun HuangShenglin LiuWenjie XinSujuan XieLongya Xu; 关键词：丙烯生产复分解反应钨催化剂

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