广东省科技计划工业攻关项目(2003C34501)
- 作品数：5 被引量：16H指数：3
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- 相关机构：清华大学华南理工大学广州大学更多>>
- 发文基金：广东省科技计划工业攻关项目中国博士后科学基金国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程更多>>
- 铈对铜基锆交联粘土催化剂性能的影响
- 2007年
- 采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Zr-RE-PILC(RE=Ce、La、Y),经SO42-改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO的铜基交联粘土催化剂Cu(3%,质量分数)/Zr-RE-PILC,在微型反应器上考察了稀土元素La、Ce、Y的引入对催化性能的影响,并采用XRD技术对催化剂进行了表征.结果表明,引入Ce可以显著提高催化剂的高温活性和载体的热稳定性.当Zr/Ce摩尔比为5、老化温度为65℃、焙烧温度为500℃时,可以合成热稳定性良好的Zr-Ce-PILC复合交联粘土载体.采用Cu/Zr-Ce-PILC催化剂,在反应温度为300℃、反应气组成为0.22%NO-0.15%C3H6-2%O2-97.63%He、空速为50 000mL/(h.g)的条件下,NO的转化率可达65%;反应温度为500℃时NO的转化率仍达22.5%.
- 董新法曹以前林维明
- 关键词：稀土金属铈氮氧化物
- 反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响被引量：3
- 2006年
- 采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC,经SO42-改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC,并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响.结果表明,He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在,NO转化率最大值由23%升至56%.反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2,但过高的浓度反而可降低NO的还原活性,O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用.NO转化率随着空速的增大而降低.10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移.但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性,Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性,NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%.SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用.
- 林绮纯林维明郝吉明李俊华
- 关键词：铈氮氧化物选择性催化还原丙烯
- 载体酸性对铜基交联黏土催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO反应的影响被引量：6
- 2006年
- 采用聚合羟基复合阳离子合成交联蒙脱土A l-Ce-PILC,并分别用NH4NO3和(NH4)2SO4处理后,将其作为载体,采用浸渍法制备了应用于C3H6选择性催化还原NO反应的铜基交联黏土催化剂Cu/A l-Ce-PILC.用Py-IR,IR和DSC等表征技术研究了不同处理方式对A l-Ce-PILC的结构、酸性和催化剂活性的影响.结果表明,未经处理的A l-Ce-PILC中同时存在L酸和B酸,以L酸为主,Cu/A l-Ce-PILC上NO的最大转化率仅为18.5%;用NH4NO3处理提高了L酸量,NO转化率降低;而用(NH4)2SO4处理改变了A l-Ce-PILC的酸性结构,增大了B酸量,并形成了超强酸中心,催化剂上NO转化率显著提高,在350℃时达最大值50.2%.B酸对于Cu/A l-Ce-PILC上NO的还原是必要的,它有利于C3H6吸附并适度氧化为活性中间物种,其酸量和酸强度的增加是催化剂活性改善的主要原因.
- 林绮纯林维明郝吉明李俊华傅立新
- 关键词：酸性氮氧化物
- Cu含量对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响被引量：10
- 2005年
- 采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Al-Ce-PILC,经SO42-改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO反应的铜基交联粘土催化剂Cu/Al-Ce-PILC.用XRD,XPS和TPR等技术对催化剂进行了表征,并考察了Cu含量对催化剂性能的影响.结果表明,Cu负载未改变Al-Ce-PILC的结构;w(Cu)=2%时,Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,催化剂具有最高的催化活性和较宽的操作温度范围,在反应气组成为0·22%NO-0·12%C3H6-2·0%O2-97·66%He,空速为24000h-1和温度为350℃的条件下,NO转化率可达56·4%,700℃下仍可达22·3%;w(Cu)=5%时,催化剂中有明显的CuO物相存在,该物相促进C3H6的深度氧化,从而降低了NO选择性还原反应的性能.
- 林绮纯林维明郝吉明李俊华傅立新
- 关键词：选择性催化还原CU^2+催化剂性能
- Cu/Al-PILC催化的C_3H_6选择还原NO反应的研究
- 2003年
- 采用聚合羟基铝交联剂对蒙脱土进行撑柱 ,合成铝交联黏土 (Al PILC) ,并以其为载体 ,制备了应用于C3 H6选择还原NO的催化剂Cu/Al PILC。考察了制备工艺条件及La2 O3 助剂对催化剂性能的影响 ,并采用DTA、IR技术对Al PILC进行表征。研究结果表明 ,Al PILC热稳定性随Al/clay比增加逐步提高 ,SO2 -4改性Al PILC上SO2 -4与铝氧化柱形成了具有超强酸性的结构 ,催化活性得到显著提高 ;当Al/clay比为 10mmol/g ,浸渍SO2 -4量为 2 0 % (wt) ,Cu担载量为 3% (wt) ,空速2 0 0 0 0h-1时 ,Cu/Al PILC在 35 0℃NO转化率达到最大值 5 2 0 2 % ;浸渍 0 5 %La2 O3 提高了Cu/Al PILC催化剂的活性和热稳定性。
- 林绮纯郭锡坤董新法刘庆红林维明
- 关键词：丙烯一氧化氮
