国家杰出青年科学基金(20625621)
- 作品数：19 被引量：73H指数：5
- 相关作者：陈标华李建伟李英霞米冠杰邱东更多>>
- 相关机构：北京化工大学中国石油抚顺石化公司更多>>
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- 相关领域：化学工程理学石油与天然气工程环境科学与工程更多>>
- 固定流化床中Fe-ZSM-5分子筛上N_2O一步氧化苯制苯酚再生工艺条件研究
- 2010年
- 采用等温固定流化床反应器，对N2O一步氧化苯制苯酚所用Fe—ZSM-5分子筛催化剂的再生工艺条件进行了夹验研究。在对固定流化床反应器性能研究的基础上，以单因素实验法考察了再生温度（350～550℃）、再生气中N2O体积分数（6．25％～25．00％）和再生操作气速（0．040～0．072m／s）等对再生过程的影响；并采用L9（3^4）正交实验设计，综合考察了再生温度、再生气中N2O体积分数和再生操作气速对再生过程的影响。以苯酚收率最大为目标最终确定的相对适宜再生工艺条件为：再生温度440℃、再生气中N2O体积分数12．50％、再生操作气速0．059m／s，在此条件下，苯酚的收率可达64．24％。
- 邱东李建伟米冠杰陈标华
- 关键词：苯酚
- 以四乙基氢氧化铵-四甲基氯化铵为模板剂水热法合成UZM-5沸石被引量：2
- 2010年
- 以四乙基氢氧化铵（TEAOH）-四甲基氯化铵（TMACl）为复合模板剂,采用静态水热法合成了UZM-5沸石.较为系统地考察了合成条件对UZM-5沸石的生长和晶化的影响,并采用X射线衍射、红外光谱和热重等手段对样品进行了表征.结果表明,在SiO2：（0.16-0.5）Al2O3：（0.4-1.0）TEAOH：（0.06-0.13）TMACl：20H2O的初始反应物摩尔比条件下,均能获得结晶良好的UZM-5沸石.适宜的晶化温度为403-423K,过高的晶化温度将导致无定形产物的生成.当以硅溶胶为硅源时,晶化只需2d,而以硅酸或硅胶为硅源时则分别需要4d和5d,过长的晶化时间导致杂晶方钠石的生成.Na＋的存在容易导致UZM-9沸石的生成,影响产物的相选择性.
- 刘艳李英霞李建伟陈标华
- 关键词：水热法硅源钠离子
- Beta分子筛中Al的分布和Brφnsted酸的酸性强度被引量：10
- 2009年
- 基于量子化学中的密度泛函理论(DFT),研究了Beta分子筛中骨架Al在9个不同T位的分布和Brφnsted酸的分布及其强度.计算采用8T簇模型和B3LYP/6-31G(d,p)方法,得到了不同T位的Al/Si替代能、(Al,H)/Si替代能和质子亲和势,以及碱性探针分子NH3在Beta分子筛酸性位的吸附能.结果表明,骨架Al和Brφnsted酸优生位于Beta分子筛的T5和T6位;其中酸性最强的位置是Al5-O14-Si9,最弱的位置是Al7-O3-Si1.
- 孙秀良黄崇品张傑陈标华
- 关键词：BRΦNSTED酸密度泛函理论
- β分子筛中Brφnsted酸分布及酸性强度的量子化学ONIOM理论计算研究被引量：4
- 2009年
- 基于量子化学ONIOM[B3LYP/6-31G(d,p):UFF]计算方法,研究了β分子筛中Brφnsted酸的落位及其酸性强度.计算采用22T簇模型,得到了不同酸性位的(Al,H)/Si替代能和质子亲和势.研究结果表明,Brφnsted酸最有可能落位在Al(8)-O(11)-Si(4),Al(8)-O(4)-Si(1),Al(7)-O(7)-Si(2)和Al(9)-O(6)-Si(3)位置.根据去质化能的计算,Al(7)-O(7)-Si(2)位置的酸性最强,Al(8)-O(11)-Si(4)的酸性最弱.酸性的强弱顺序为Al(7)-O(7)-Si(2)>Al(9)-O(6)-Si(3)>Al(8)-O(4)-Si(1)>Al(8)-O(11)-Si(4).
- 孙秀良黄崇品陈标华
- 关键词：Β分子筛BRΦNSTED酸ONIOM
- 模板效应对β分子筛中Al原子分布的DFT理论计算研究(英文)
- 2009年
- 基于量子化学中的密度泛函理论(DFT),通过β分子筛同模板剂四乙胺阳离子(TEA+)的主客体相互作用来讨论了模板剂分子对骨架Al的靶向作用。计算采用了密度泛函理论中的B3LYP方法在6-31G(d,p)基组上研究了β分子筛同TEA+主客体相互作用的几何结构、分子轨道、电荷分布以及9个不同骨架位置的相互作用能。研究结果表明:带正电荷的TEA+吸引β分子筛上Al原子形成的阴离子中心(Zeo-AlO4-),两者具有很好的匹配关系。通过主客体相互作用影响了Al原子在分子筛中的分布。骨架Al最有利于落位在β分子筛的T5和T6位,落位的稳定性顺序是GroupⅡ(T5,T6)>GroupⅢ(T7-T9)>GroupⅠ(T1-T4)。
- 孙秀良黄崇品张傑
- 关键词：Β分子筛相互作用密度泛函理论
- 用于N_2O一步氧化苯制苯酚的Fe-ZSM-5催化剂的积碳及再生研究被引量：2
- 2010年
- 考察了Fe-ZSM-5分子筛催化剂对N_2O一步氧化苯制苯酚反应的催化性能以及催化剂的积碳和再生过程。通过TG分析得出,在不同空速下,65min内催化剂上的积碳量(质量分数)都接近5%。催化剂的活性评价结果表明,不同空速下形成的积碳对催化剂活性的影响不同,高空速下形成的积碳更易使催化剂失活,低空速下形成的积碳对催化剂活性的影响相对较小。采用非等温法研究了失活Fe-ZSM-5分子筛催化剂的烧炭动力学,得出了烧炭动力学方程,其中烧炭活化能为138.15kJ/mol,烧炭反应级数为7.2。分析结果表明,烧炭过程中的失重量变化率对烧炭速率影响极大,内扩散是烧炭反应的控制步骤。
- 米冠杰李建伟范卓邱东陈标华
- 关键词：一氧化二氮苯积碳
- YSBH-4分子筛催化异丙苯与丙烯液相烷基化反应被引量：1
- 2009年
- 以单因素实验法考察了温度、异丙苯与丙烯物质的量比和液相空速对烷基化反应的影响,并基于正交实验设计综合考察了温度、异丙苯与丙烯物质的量之比和液相空速对烷基化规律及产物分布的影响。结果表明:YSBH-4分子筛催化剂对异丙苯与丙烯液相烷基化具有良好的催化活性和选择性;较为适宜的烷基化反应条件为温度160℃,异丙苯与丙烯物质的量比14:1,液相空速9 h^(-1),在此条件下,丙烯转化率99.99%,二异丙苯选择性98.15%,产品中苯的物质的量分率7.34%。
- 金丹李建伟李英霞陈标华
- 关键词：二异丙苯异丙苯丙烯分子筛烷基化
- YS-7型银催化剂上乙烯环氧化宏观动力学被引量：6
- 2007年
- 采用磁力搅拌内循环无梯度反应器,在2 MPa、190-250℃和气体组成（摩尔分率）C2H414%-31%,O23%-8%,CO23%-10%（余为N2）及抑制剂二氯乙烷（EDC）0.1×10^-6-0.5×10^-6条件下,对国产YS-7型银催化剂上乙烯环氧化合成环氧乙烷的宏观动力学特性进行了系统的实验研究.以Levenberg-Marquardt复合法对动力学实验数据进行非线性参数估值,建立了YS-7催化剂的双曲型宏观动力学模型.统计检验结果表明,所建模型良好地吻合了实验结果,是适宜和可信的.
- 梁汝军李建伟陈标华那英姿
- 关键词：乙烯环氧乙烷环氧化动力学
- SAPO-34和MeAPSO-34分子筛的合成及催化性能被引量：6
- 2010年
- 采用水热合成法制备了具有CHA骨架结构的SAPO-34和MeAPSO-34(Me=Ni、Zn、Fe、Cu和Ni-Zn)分子筛。以甲醇裂解制取低碳烯烃(MTO)为模型反应,采用固定床反应装置,对所制备的分子筛进行了催化性能评价。结果表明,所制备的MeAPSO-34分子筛具有比SAPO-34分子筛更高的乙烯选择性和乙烯与丙烯总选择性,且Ni-Zn双金属改性比单金属改性更有利于乙烯与丙烯总选择性的提高,但金属离子的添加会导致丙烯选择性的降低。与SAPO-34相比,单金属Ni的加入可使乙烯的选择性增加7.7%(由SAPO-34的40.7%增加至NiAPSO-34的48.4%),乙烯与丙烯总选择性增加2.5%;而双金属Ni-Zn的加入可使乙烯的选择性增加6.5%,乙烯与丙烯总选择性增加3.2%。
- 王红霞李建伟李英霞陈标华
- 关键词：SAPO-34MTO分子筛
- Fe-ZSM-5分子筛催化剂的再生烧炭被引量：8
- 2010年
- 在热重分析仪上进行结焦失活的Fe-ZSM-5分子筛积炭催化剂再生烧炭实验,考察再生温度、O2体积分数、体积空速及再生时间对烧炭过程的影响。结果表明,失活Fe-ZSM-5催化剂较适宜的烧炭工艺条件为烧炭温度550℃、O2体积分数10%~15%,体积空速3000 h-1,烧炭时间60 min。由此得到了再生烧炭的表观动力学方程及其相关的动力学参数。
- 米冠杰李建伟陈标华
- 关键词：N2O苯苯酚
