黄家生
- 作品数：33 被引量：112H指数：6
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点实验室开放基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程经济管理更多>>
- SrO－La_2O_3／CaO催化剂表面的碱性和催化行为Ⅱ．CO_2同催化剂表面相互作用的红外研究被引量：4
- 1996年
- 用红外光谱考察了不同温度下ＣＯ２（１．３ｋＰａ）同ＣａＯ，Ｌａ２Ｏ３，ＳｒＯ，ＬＣ及ＳＬＣ催化剂表面的相互作用．结果表明，ＣＯ２容易与表面作用生成各种碳酸根物种．从有关碳酸根的红外峰强度可以看到，ＣＯ２与催化剂表面作用主要生成单齿碳酸根物种．对于ＬＣ催化剂，室温引入ＣＯ２主要形成与Ｃａ２＋相连的单齿碳酸根物种；温度高于４７３Ｋ时，形成与Ｌａ３＋相连的单齿碳酸根．对ＳＬＣ催化剂，温度在５７３Ｋ以下，只能检测到与Ｃａ２＋相连的单齿碳酸根物种；温度升至６７３Ｋ时，形成与Ｓｒ２＋相连的单齿碳酸根物种以及桥式碳酸根物种．根据表面碳酸根的分解温度及表面碳酸根的对称伸缩振动和反对称伸缩振动的红外吸收峰的波数差值Δσ随晶格氧的电荷增加而降低的原理，表征了催化剂表面的碱性．
- 余林徐奕德蔡晟李新生黄家生郭燮贤
- 关键词：氧化锶氧化镧氧化钙催化剂OCM
- Na^+/CaO催化剂上的甲烷氧化偶联
- 1993年
- 研究了不同碱金属离子对CaO的促进作用,发现以Na^+的添加效果最好。在此基础上,研究了不同含钠化合物对CaO的促进作用,并用脉冲反应技术研究Na^+/CaO催化剂表面氧物种的特性及其作用。CaO表面上存在非选择性氧化的氧物种。Na^+对CaO的修饰作用是抑制非选择性氧化。当表面上的非选择性氧化的氧物种消耗后,体相的晶格氧会向表面迁移,以补充消耗掉的表面氧物种。消耗掉的表面氧物种也可由气相氧补充。CH_4脉冲和混合气脉冲说明仅靠[Na^+O^-]中心不足以使甲烷转化成C_2产物,必须有气相氧的参与才能使甲烷转化成C_2产物。
- 黄部文徐奕德黄家生林治银
- 关键词：甲烷氧化偶联氧化物催化剂
- 硅铁ZSM-5催化剂上乙苯分子的吸附作用和表面反应被引量：1
- 1993年
- 运用X光电子能谱、顺磁共振及穆斯堡尔谱研究了FeZSM-5沸石催化剂上乙苯的吸附及与催化剂的相互作用。沸石中骨架铁能与吸附的乙苯分子发生较强的相互作用。使Fe_2,电子结合能产生较大的低能位移;乙苯分子可以络合配位在沸石骨架中配位不饱和的Fe(Ⅲ)上,引起对应铁的顺磁信号和穆斯堡尔参数的变化,利用程序升温脱附和表面反应技术,通过考察吸附乙苯在FeZSM-5催化剂上的脱附和反应,进一步揭示了FeZSM-5乙苯脱氢催化活性中心的性质.
- 阚秋斌吴志芸于吉红彭少逸徐奕德熊国兴黄家生
- 关键词：ZSM-5催化剂乙苯
- PbO／r-Al[*v2*]O[*v3*]催化剂上甲烷氧化偶联的反应特性和添加剂效应
- 刘文明徐奕德黄家生
- 关键词：偶合反应金属氧化物催化剂
- 合成气在K－Fe－MnO／Silicalite－2催化剂上转化为低碳烯烃的研究 I．K_2O助剂的作用被引量：4
- 1994年
- Ｋ２Ｏ是催化剂Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２由合成气制低碳烯烃的有效助剂，Ｋ２Ｏ能明显提高催化剂活性及低碳烯烃选择性。Ｋ２Ｏ助剂将抑制部分铁的还原，但能增强催化剂对ＣＯ的吸附能力，从而能提高催化剂活性，抑制甲烷的生成，Ｋ２Ｏ助剂能抑制乙烯在催化剂表面的二次反应（尤其是乙烯的歧化反应），从而提高ＣＯ／Ｈ及反应制低碳烯烃的选择性。
- 徐龙伢王清遐杨力赵修松徐奕德黄家生
- 关键词：合成气低碳烯烃
- Ca_xSr_（1－x）TiO_3催化剂的制备条件对甲烷氧化偶联性能的影响被引量：1
- 1994年
- 评价了不同制备条件下钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ＿３和ＣａＴｉＯ＿３组成变化对甲烷氧化偶联反应活性的影响，并用ＸＲＤ、ＸＰＳ和ＣＯ＿２－ＴＰＤ表征了催化剂的结构。结果表明，控制热分解法制备的ＳｒＴｉＯ＿３复合氧化物和少量Ｃａ的掺杂有利于在低温（９２３Ｋ）下催化剂的活性和选择性，而ＣａＴｉＯ＿３体系则在高温（１０７３Ｋ）下表现出较好的选择性和活性。钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ＿３和ＣａＴｉＯ＿３组成变化对不同温度下反应活性的影响和ＣＯ＿２－ＴＰＤ的脱附峰面积有很好的平行关系。
- 蔚新运徐奕德黄家生刘炳灿
- 关键词：复合氧化物甲烷氧化偶联
- CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2加氢反应机理的研究被引量：19
- 1992年
- CuO/ZnO/ZrO_2催化剂对低压CO_2加氢具有较高的反应活性及甲醇选择性,反应的主要产物是CH_3OH和CO。本文用TPSR-MS手段研究了CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2加氢合成甲醇的反应机理。结果表明,甲醇是由CO_2直接加氢生成的,而不是经过CO加氢生成的,反应的中间物种是甲酸盐。CO_2加氢反应过程中存在两个平行的竞争反应,反应温度、压力及CO_2 /H_2比对生成甲醇的竞争反应产生影响。
- 毛利群徐征千载虎黄家生林治银徐奕德
- 关键词：加氢甲醇氧化铜氧化锌
- 甲烷在SrO－La_2O_3／CaO催化剂上的氧化偶联──IV．热点温度效应和反应气中添加CO_2的影响
- 1994年
- 研究了甲烷在ＬＣ和ＳＬＣ催化剂体系上氧化偶联反应过程的热效应现象和反应气中添加ＣＯ２对催化剂反应行为的影响．在不使用稀释气的情况下，当反应温度由８７３升至９２３Ｋ时，反应活性存在一个突变点．这主要是由ＣＨ４燃烧反应放出大量热使催化剂床层的局部温度很高，形成一个局部过热区，因此引发甲烷氧化偶联．此即所谓热点温度效应，它严重影响催化剂活性评价结果的可靠性和重复性．在反应气中添加ＣＯ２对ＬＣ几乎无影响；由于ＳＬＣ中各组分与ＣＯ２作用生成碳酸盐，使催化剂表面氧浓度显著减少，导致催化剂的反应活性大大降低和严重失活．
- 余林徐奕德蔡晟黄家生
- 关键词：氧化锶甲烷氧化偶联
- 苯、乙烯和乙苯在HZSM－5及其负载Co，Zn的催化剂上的吸附和脱附行为被引量：1
- 1995年
- 用ＴＰＤ（程序升温脱附）和ＴＰＳＲ（程序升温表面反应）技术研究了苯、乙烯和乙苯在ＨＺＳＭ－５及其负载Ｃｏ、Ｚｎ的催化剂上的吸附和脱附行为．结果表明，苯的ＴＰＤ峰皆为弥散的单峰．乙烯在ＨＺＳＭ－５及Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应，在Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱，芳构化能力增强．苯和乙烯ＴＰＳＲ行为与吸附苯和乙烯的先后顺序有很大关系，主要产物是甲苯、乙苯和苯乙烯等．乙苯在各种催化剂上发生裂解和脱氢反应．结合活性评价结果，对苯和乙烯在催化剂上直接生成苯乙烯的途径进行了探讨．
- 张强温陵生千载虎田部浩三黄家生徐奕德
- 关键词：苯乙烯HZSM-5催化剂
- SrO－La_2O_3／CaO催化剂表面的碱性和催化行为Ⅰ．CO_2－TPD及进料中CO_2对催化行为的影响被引量：2
- 1996年
- 添加ＳｒＯ使Ｌａ２Ｏ３／ＣａＯ催化剂的碱性增强及甲烷氧化偶联反应的Ｃ２产率提高，但反应温度随ＳｒＯ含量增加而升高．反应活性高的ＳｒＯ－Ｌａ２Ｏ３／ＣａＯ催化剂，容易被ＣＯ２中毒．催化剂失活的主要原因是表面活性位被碳酸盐覆盖．催化剂失活之前，反应气中添加ＣＯ２可抑制产物中ＣＯ２的生成。
- 蔡晟徐奕德余林黄家生郭燮贤
- 关键词：氧化锶氧化镧OCM
