曹磊
- 作品数：27 被引量：3H指数：1
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程化学工程医药卫生更多>>
- Cu-SAPO-17:一种新颖的NOx选择性催化还原催化剂
- 2020年
- 在柴油机排放后处理系统中,颗粒捕捉器经常放在氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂附近.在颗粒捕捉器的再生环节中,其需要加热到873 K以上.同时,在柴油机存储和冷启动阶段, NH3-SCR催化剂需要暴露在低温(373 K以下)条件下.因此, NH3-SCR催化剂需要同时具备优异的高温水热稳定性和低温水热稳定性.在现有NH3-SCR催化剂中,铜交换的磷酸硅铝(SAPO)分子筛由于具有优异的高温水热稳定性而受到广泛关注.到目前为止,在现有41种SAPO分子筛中,仅有Cu-SAPO-34, Cu-SAPO-18, Cu-SAPO-35, Mn Ox-SAPO-11和Cu-SAPOSTA-7被应用到NH3-SCR反应中.在这些SAPO分子筛中,除SAPO-11外,其他分子筛都具有小孔大笼的特征.然而, SAPO分子筛在NH3-SCR反应中的广泛应用一直受到其低温水热稳定性的限制.因此,研究者们一直致力于研发其他具有小孔大笼特征的SAPO分子筛,以实现低温水热稳定性和高温水热稳定性兼备.本文报道了一个新颖的Cu-SAPO-17催化剂的合成,并首次将其应用于NH3-SCR反应中.SAPO-17具有三维8×8×8孔道结构,由沿着c轴的eri笼和can-dσr构成.首先采用廉价的环己胺(CHA)作为模板剂制备SAPO-17原粉,随后对SAPO-17原粉进行铜离子交换和焙烧,得到Cu-SAPO-17催化剂.通过优化催化剂的硅含量和铜含量,我们发现Cu-SAPO-17-8.0%-0.22催化剂表现出优异的低温水热稳定性和高温水热稳定性.该催化剂在353 K和10%H2O的氮气气氛下老化24 h后(低温水热老化),可以保持90%以上的新鲜活性;在973 K和10%H2O的空气气氛下老化16 h后(高温水热老化),在473 K下仍然可以达到50%以上的NO转化率.通过X射线粉末精修(Rietveld精修)SAPO-17-8.0%(未焙烧)确定了模板剂环己胺的落位、分子筛中的主客体相互作用以及Bronsted酸位点分布.精修结果显示:1)一个eri笼子中包含两个质子化的环己胺;2)环己胺上的N原子与骨架上的O4形成了经典的氢键(N–H...O4=2.96A).这�
- 刘晓娜曹毅闫娜娜马超曹磊马超曹磊刘中民
- 关键词：RIETVELD精修主客体相互作用水热稳定性
- 制备含铜和银双金属的SAPO分子筛的方法及其应用
- 本申请公开了一种制备含铜和银双金属的SAPO分子筛的方法，其特征在于，至少包含如下步骤：(1)将SAPO分子筛原粉与含有银离子的溶液进行离子交换后，分离得到固体I；(2)步骤(1)所得固体I与含有铜离子的溶液进行离子交换...
- 向骁田鹏刘中民杨淼刘琳曹磊
- 文献传递
- 一种SCR反应工艺
- 本申请公开了一种SCR反应工艺，包括反应前对SCR催化剂的氨预处理步骤和/或反应中对SCR催化剂的氨处理步骤。本申请中所述工艺流程简单、实用性强。
- 曹磊王全义田鹏刘中民王义峰曹毅
- 文献传递
- Cu-SAPO-34分子筛合成方法及合成的分子筛和应用
- 本发明涉及一种合成Cu‑SAPO‑34分子筛的方法及其产品和用途。更具体地，涉及的方法包括将使用铜胺络合物为模板剂合成的高Cu含量的Cu‑SSZ‑13分子筛作为Cu源和部分硅铝源及晶种，进行Cu‑SAPO‑34分子筛的合...
- 杨淼孙丽婧田鹏刘中民曹毅向骁桑石云曹磊
- 文献传递
- 一种LTA骨架结构的磷酸硅铝分子筛材料及其制备方法和应用
- 本申请公开了一种具有LTA骨架结构的磷酸硅铝分子筛，所述分子筛的无水化学组成为：mR·(Si<Sub>x</Sub>Al<Sub>y</Sub>P<Sub>z</Sub>)O<Sub>2</Sub>；其中，R代表模板剂，...
- 曹磊闫娜娜马超郭鹏田鹏刘中民
- 文献传递
- 重构法合成Cu-SAPO-34及其NH3-SCR催化性能被引量：3
- 2020年
- 氨选择催化还原NOx(NH3-SCR)是重要的柴油车尾气脱硝技术.发展高效且稳定的催化剂是提升该技术指标、应对严苛排放标准的关键.近年来,以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为代表的金属离子负载分子筛催化剂材料因其较宽的活性温度窗口和高水热稳定性受到研究者的广泛关注.Cu-SSZ-13分子筛催化剂已被BASF公司商业应用.相较Cu-SSZ-13,Cu-SAPO-34具有更优的低温活性与高温水热稳定性,且合成成本低廉.但Cu-SAPO-34的低温耐水性差,当采用传统的金属离子负载过程进行反复多次离子交换时,存在分子筛结晶度下降(部分骨架结构塌陷)的风险.使用铜四乙烯五胺络合物(Cu-TEPA)作为模板剂和铜源一步合成Cu-SAPO-34可以避免反复的离子交换过程,但由于Cu-TEPA的模板导向能力过强,Cu负载量难以控制,而降低Cu-TEPA的投料量则会损失产品收率.同时,该方法合成的Cu-SAPO-34中含有大量硅岛,分子筛催化剂的水热稳定性显著降低.针对这些问题,本文提出利用一步合成的高铜含量Cu-SAPO-34作为前驱体与铜源合成Cu-SAPO-34的方法(命名为重构法).该方法不仅产品收率高,而且Cu和Si的含量/分布可控,合成样品的NH3-SCR催化性能和水热稳定性也明显提升.EDX结果显示,焙烧后的Cu-SAPO-34中铜分布均匀,说明前驱体充分参与了Cu-SAPO-34的重构.13C NMR和元素分析结果显示,相较一步法合成的Cu-SAPO-34,重构的Cu-SAPO-34中的四乙烯五胺在模板剂中的比例明显下降.Cu-TEPA限域在前驱体的CHA笼中,有效抑制其结构导向剂的作用.Cu引入量由前驱体加入量决定.29Si NMR结果显示,Cu-SAPO-34中的硅主要呈Si(4Al)分布,这有利于Cu-SAPO-34保持良好的高温水热稳定性.NH3-SCR反应结果显示,相较一步法合成的Cu-SAPO-34,重构的Cu-SAPO-34表现出良好的NH3-SCR反应活性和更优异的高温水热稳定性.不同硅含量的重构Cu-SAPO-34的NH3-SCR反应结果显示:在低温段,低硅含量的Cu
- 孙丽婧杨淼曹毅田鹏田鹏吴鹏飞徐舒涛曹磊徐舒涛
- 关键词：水热合成水热稳定性晶化
- 一种LTA骨架结构的磷酸硅铝分子筛材料及其制备方法和应用
- 本申请公开了一种具有LTA骨架结构的磷酸硅铝分子筛，所述分子筛的无水化学组成为：mR·(Si<Sub>x</Sub>Al<Sub>y</Sub>P<Sub>z</Sub>)O<Sub>2</Sub>；其中，R代表模板剂，...
- 曹磊闫娜娜马超郭鹏田鹏刘中民
- Cu-SAPO分子筛合成方法及合成的Cu-SAPO分子筛和应用
- 本发明涉及一种合成Cu‑SAPO分子筛的方法及其产品和用途。更具体地，涉及的方法包括将使用铜胺络合物为模板剂合成的高Cu含量的Cu‑SAPO分子筛作为Cu源和部分硅磷铝源和晶种，进行Cu‑SAPO分子筛的合成。该方法不但...
- 杨淼孙丽婧田鹏刘中民曹毅向骁桑石云曹磊
- 文献传递
- 一种集成式催化燃烧蒸发器
- 本发明涉及一种集成式催化燃烧蒸发器，其中：主体部分为套筒式结构，由多个不同的空气预热腔、热交换腔、液体预气化腔、燃烧腔和液体气化腔组合而成，相邻的燃烧腔和蒸发腔之间均有导热板相隔；不同腔内部加设有波纹板；可燃气体和空气在...
- 王树东潘立卫袁中山倪长军曹磊
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- 一种基于燃料电池的热电联供系统
- 本实用新型的目的在于提供一种基于燃料电池的热电联供系统，整个系统包括：燃料电池发电系统、重整制氢系统和热量回收利用系统，燃料电池发电系统分别与重整制氢系统以及热量回收利用系统相连。反应原料进入重整制氢系统产生含氢混合气体...
- 王树东潘立卫袁中山倪长军张骋曹磊
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