贾玉庆
- 作品数：5 被引量：10H指数：2
- 供职机构：北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划甘肃省自然科学基金更多>>
- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 负载纳米铜催化剂上生物质基多元醇选择氢解研究
- 生物质基多元醇选择氢解制备高附加值的C2、C3 小分子多元醇具有重要的科学意义和应用前景[1,2]。目前在生物质基高碳多元醇如木糖醇、山梨醇的选择氢解反应中,广泛使用具有较高C-C 键裂解活性的Ru、Ni 基催化剂,而对...
- 黄志威贾玉庆陈静夏春谷刘海超
- 关键词：铜基催化剂丙二醇
- 制备方法对Cu-SiO_2催化剂结构及其生物基木糖醇选择氢解性能的影响被引量：5
- 2015年
- 生物质基高碳多元糖醇选择氢解制备高附加值的C2、C3小分子多元醇具有重要的科学意义和应用前景.采用常规浸渍法(IM)、沉淀凝胶法(PG)、尿素水解沉积沉淀法(UHDP)、蒸氨沉积沉淀法(AEDP)和异相沉积沉淀法(HTDP)等5种不同方法制备了纳米Cu-Si O2催化剂,通过XRD、XPS、H2-TPR、BET和N2O化学吸附等不同方法对催化剂结构进行了表征,以Ca(OH)2为助剂考察了催化剂在生物基木糖醇选择氢解制备乙二醇和1,2-丙二醇反应中的催化性能.结果显示:制备方法不同Cu-Si O2催化剂的表面和体相组成不同,IM催化剂焙烧样品表面主要以Cu O存在,AEDP和HTDP焙烧样品的表面主要是页硅酸铜,而PG和UHDP焙烧样品的表面Cu O和页硅酸铜共存;IM和UHDP焙烧样品的体相以团聚的大颗粒Cu O为主,PG和HTDP样品以高分散Cu O为主,AEDP样品体相以高分散无定形页硅酸铜存在.受样品中物相组成的影响,不同方法所制备催化剂的分散度按AEDP>PG>HTDP>UHDP>IM顺序递减,经H2还原活化后,催化剂中Cu0颗粒尺寸按相反顺序递增.催化剂的木糖醇氢解反应活性和二元醇目标产物选择性受制备方法影响十分明显,均按AEDP、PG、HTDP、UHDP和IM的顺序先增高后降低,以UHDP法制备的Cu颗粒尺寸在12 nm左右的催化剂表现最佳,主要原因是该反应为结构敏感型反应,活性和选择性依赖于Cu颗粒尺寸.
- 黄志威刘海龙贾玉庆夏春谷陈静刘海超
- 关键词：丙二醇
- 氧化锆负载Pd-Cu双金属催化剂上山梨醇选择性氢解合成乙二醇和丙二醇（英文）被引量：5
- 2015年
- 山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用Ru基和Ni基催化剂等,但是不可避免地生成C-C键非选择性断裂的副产物甲烷等.与之相比,非贵金属Cu基催化剂往往具有较优异的选择性,但其活性较低和水热稳定性较差.因此,到目前为止研制具有高活性和选择性、以及良好水热稳定性的Cu基催化剂用于生物质基多元醇氢解反应仍然存在挑战.在本文中,我们采用贵金属修饰的方法提高Cu基催化剂在山梨醇选择氢解反应中的活性和水热稳定性.通过分步浸渍法合成了1%Pd-3%Cu/ZrO2、1%Pt-3%Cu/ZrO2和1%Ru-3%Cu/ZrO2双金属催化剂,并比较了它们在山梨醇氢解反应中的催化性能.在相同的反应条件下,上述催化剂中1%Pd-3%Cu/ZrO2（Cu/Pd=5）具有最优的活性及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.以固体碱La（OH）3为助剂,1%Pd-3%Cu/ZrO2的山梨醇氢解活性高达20.3 h-1,是单金属1%Pd/ZrO2（8.7 h-1）和3%Cu/ZrO2（6.5 h-1）催化剂活性的2-3倍,也高于含有相同Pd、Cu含量的1%Pd/ZrO2和3%Cu/ZrO2机械混合体系的活性（12.2 h-1）.而且,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂对C2-C3低碳多元醇的选择性也明显优于Pd/ZrO2和Cu/ZrO 2以及二者的机械混合体系.这些结果说明Pd对Cu/ZrO2的促进作用不仅仅需要Pd与Cu两种金属的共同存在,还需要它们两者之间的相互作用.进一步发现,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂在Cu/Pd比为1.5-10.0的较宽范围内都表现出了较高的反应活性（17.8-20.3 h-1）以及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性（57.3%-62.8%）,说明较低含量Pd的存在就能够有效地改善Cu催化剂的催化性能.在493 K和5.0 MPa H2的反应条件下,以1%Pd-3%Cu/ZrO2为催化剂,在山梨醇接�
- 贾玉庆刘海超
- 关键词：乙二醇丙二醇
- 负载钯催化剂上生物质基多元醇选择性氢解的研究
- 生物质基多元醇比如山梨醇、木糖醇来源广泛,并因为有丰富的羟基官能团能容易地转化为许多高附加值的化学品而被誉为生物质转化中的平台分子。多元醇选择性氢解转化为与其有相似官能团的乙二醇、丙二醇,能实现高的原子利用率,有十分重要...
- 贾玉庆孙乾辉刘海超
- 关键词：反应机理同位素标记
- 文献传递
- 负载钌催化剂上生物质基多元醇选择氢解反应机理
- 山梨醇、木糖醇等生物质基多元醇平台分子来源广泛,可转化制备高附加值化学品[1,2].其中,将多元醇选择性氢解制备与其有相似官能团的乙二醇、丙二醇,能实现高的原子利用率,对实现可持续发展有十分重要的意义.针对该类反应,目前...
- 贾玉庆刘海超
- 关键词：反应机理同位素标记
