李梦云
- 作品数：4 被引量：4H指数：1
- 供职机构：太原理工大学煤化工研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- Y分子筛粒径和表面酸性对CuY催化甲醇氧化羰基化的影响
- 被誉为有机合成“新基石”的碳酸二甲酯（DMC）是一种用途广泛的新型绿色化学品，既可用作绿色羰基化和甲基化试剂，还可作为涂料与医药等行业的高效、无毒溶媒。在其众多合成方法中，甲醇气相氧化羰基化工艺原料廉价易得，反应绿色且原...
- 李梦云
- 关键词：甲醇氧化羰基化Y分子筛水热稳定性
- 载体H＋含量对CuY甲醇氧化羰基化反应性能影响被引量：1
- 2016年
- 通过过量浸渍Cu(NO_3)_2溶液于Y分子筛载体上,制备出Cu负载量为6.4%的CuY催化剂,考察了甲醇氧化羰基化反应的催化性能,并采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对催化剂表面微观结构进行了表征。研究表明,随Y分子筛载体H+含量的增加,可使更多Cu物种落位于分子筛微孔笼结构中,且高度分散,而笼内未交换的Na+能进一步促进铜物种更多落位于载体超笼结构中,形成更多甲醇氧化羰基化反应的Cu+活性中心。同时随铜物种引入,催化剂中产生了明显的中强酸,酸量随落位于载体笼结构中的Cu物种的增加而增加,催化剂总酸量随之增加,导致甲醇氧化羰基化产物分布发生改变,碳酸二甲酯(DMC)选择性明显降低。对比等体积浸渍法制备的92.3%的高DMC选择性CuY催化剂,以不含H+的NaY分子筛为载体,过量浸渍法制备的CuY催化剂酸量少、Cu物种活性中心多,在保持82.4%的高DMC选择性时,其DMC的时空收率(STY)也高达109.1mg·g^(-1)·h-1。
- 李梦云付廷俊王玉春阎立飞李忠
- 关键词：Y分子筛铜催化剂酸性
- 载体粒径对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化性能的影响
- 2017年
- 以不同粒径的Y分子筛为载体,过量浸渍Cu(NO_3)_2溶液制备CuY催化剂,并采用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD和TEM等技术对催化剂表面微观结构进行表征,考察了其在甲醇气相氧化羰基化反应中的催化性能。结果表明,Y分子筛的粒径减小利于阳离子位点暴露,促进Cu^(2+)与载体间的离子交换,进而实现Cu物种的高度分散,且交换的Cu^(2+)更多的落位在载体表层笼结构中,经高温活化形成更多催化活性中心Cu^+;同时,随载体粒径减小,孔道更短,与外界相通的孔口数更多,利于反应分子与催化剂活性中心接触,使甲醇的转化率随着载体粒径的减小而显著提高。当Y分子筛粒径由3.0μm减小为0.3μm时,CuY催化剂的甲醇转化率由1.32%增加到5.60%。然而,Y分子筛粒径减小时,催化剂表面上可接触的酸性位点增加,导致甲醇氧化羰基化目标产物DMC的选择性明显降低,粒径为3.0μm的Y分子筛负载的铜催化剂DMC选择性最高,可达87.96%。总体来说,当Y分子筛粒径从3.0μm降为0.3μm时,DMC时空收率从65.83mg/(g·h)增加到165.38mg/(g·h)。
- 李梦云付廷俊李忠
- 关键词：氧化羰基化粒径Y分子筛扩散
- 铜负载Y分子筛中Cu物种的表征及分析被引量：3
- 2015年
- 综述了铜负载Y分子筛(Cu Y)中Cu物种表征及分析的研究进展,重点阐述了近年来X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜分析(TEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、原位红外光谱(CO-IR和NO-IR)、电子顺磁共振(ESR)等表征方法在Cu Y中Cu物种的微观结构分析方面取得的进展。还对制备方法对Cu Y中Cu物种落位和性能的影响进行了综述,指出综合采用这些表征方法,得到Cu Y中Cu物种状态、价态、落位及含量等更加全面、准确的信息,进而选择合适的制备方法调控Cu Y中Cu物种存在状态、价态及落位,制备出性能更佳的Cu Y是今后发展的方向。
- 王玉春郑华艳李梦云李忠
- 关键词：CU价态
