肖熙
- 作品数:4 被引量:15H指数:2
- 供职机构:中国科学院成都有机化学研究所更多>>
- 发文基金:中国科学院西部之光基金更多>>
- 相关领域:化学工程理学更多>>
- 介孔Al_2O_3、SiO_2负载MoO_3-Fe_2O_3催化甘油脱水还原制丙烯醇
- 2017年
- 分别以商品Al_2O_3和自制SiO_2为载体,通过浸渍法制备了负载型MoFeOx/Al_2O_3和MoFeOx/SiO_2催化剂,利用XRD,BET,XPS,NH3-TPD等手段表征了催化剂的组成、结构和表面酸性,并考察了催化剂对甘油多相催化转化制丙烯醇的催化性能。实验结果表明,高比表面积Al_2O_3和SiO_2的表面均形成了高分散态MoO3和Fe_2O_3,呈弱酸性。具有发达、规整介孔结构的SiO_2更能促进MoO_3-Fe_2O_3之间的相互作用,提高催化剂表面的活性中心数。以MoFeOx/Al_2O_3为催化剂,甘油转化率为83.2%,丙烯醇选择性和收率分别为10.1%和8.4%,且催化剂易积碳而失活;而以MoFeOx/SiO_2为催化剂,甘油转化率达97.1%,丙烯醇收率和选择性分别提高到21.1%和22.7%,并展现出较高的稳定性和再生性。
- 兰海肖熙袁善良张彪蒋毅
- 关键词:介孔SIO2丙烯醇
- 高比表面积介孔SiO_2负载V-P氧化物催化乙酸-甲醛羟醛缩合制丙烯酸研究被引量:1
- 2018年
- 以不同孔径的高比表面积介孔SiO_2为载体,通过浸渍法制备VPO/SiO_2-x(x=6、8、10、12,平均孔径)催化剂。采用BET、XRD、XPS和NH_3-TPD对催化剂进行表征,并考察了其对甲醛-乙酸多相催化制丙烯酸的催化性能。结果表明,不同孔径VPO/SiO_2催化剂均具有较高的比表面积(>180m^2/g)和发达的介孔结构,其平均孔径分别为6.5nm、8.7nm、10.6nm和13.0nm;VPO/SiO_2上丙烯酸的催化选择性由于受催化剂孔径的影响依次为VPO/SiO_2-10>VPO/SiO_2-12>VPO/SiO_2-8>VPO/SiO_2-6。反应温度为350℃时,孔径为10.6nm的VPO/SiO_2上丙烯酸的选择性和收率分别达到76.8%和47.1%,甲醛转化率为61.2%。
- 肖熙袁善良张彪张彪余红伟郑林郑林
- 关键词:丙烯酸甲醛乙酸羟醛缩合
- TiO_2掺杂CuMnCe/Al_2O_3催化剂对甲烷催化燃烧脱氧反应的影响被引量:11
- 2017年
- 以掺杂了不同TiO_2含量的Al_2O_3作为载体,通过等体积浸渍法制备了一系列不同TiO_2含量的CuMnCe/TiO_2-Al_2O_3催化剂,用BET、H_2-TPR、XRD和XPS表征技术对催化剂物理化学性质进行表征,并考察了催化剂在含甲烷气脱氧反应中的催化性能。结果表明,在载体中添加TiO_2对催化剂活性组分的晶相结构和分散度没有明显影响;但有效改善了Al_2O_3载体抗烧结能力;增加了CuMnCe/Al_2O_3催化剂表面Ce^(3+)/(Ce^(3+)+Ce^(4+))的相对含量,从而提高了活性氧的移动性,且使催化剂表面可氧化还原物种含量和表面吸附氧Osur/(Osur+Olatt)的含量增多。有效改善了催化剂在含甲烷气催化燃烧脱氧上的催化活性。其中,CuMnCe/4%TiO_2-Al_2O_3表现出最优的催化活性,在387℃时可使含甲烷气中氧气的转化率达到100%。
- 袁善良兰海薄其飞张彪肖熙蒋毅
- 关键词:TIO2AL2O3脱氧
- 无额外供氢体下负载型MoFeOx催化剂催化甘油制丙烯醇被引量:3
- 2017年
- 采用浸渍法制备MoFe/X(X=SnO_2,ZrO_2,CeO_2,TiO_2,CNTs,MgO)以及MoFe氧化物催化剂用于甘油气-固相催化转化制丙烯醇。通过XRD、BET、XPS、H_2-TPR和NH_3-TPD表征,MoFe主要由晶相Fe_2O_3和Fe_2(MoO_4)_3组成而MoFe/X主要为高分散态的Fe、Mo氧化物(Fe^(3+)、Mo^(6+)),其表面均只存在弱酸中心;所采用载体由于自身性质(比表面积和酸碱性)差异与Mo、Fe氧化物之间存在不同的相互作用,进而有效地调控了MoFe/X的表面弱酸强度、酸浓度和可还原性能。所制备催化剂对甘油制丙烯醇的催化性能(收率)依次为:MoFe/TiO_2>MoFe/CeO_2>MoFe/ZrO_2>MoFe/CNTs>>MoFe/SnO_2>MoFe>>MoFe/MgO。340°C时,MoFe/TiO_2上甘油的转化率达到83.4%,丙烯醇的选择性和收率分别达到26.7%和22.3%;同时其展现出优于MoFe/CeO_2、MoFe/ZrO_2和MoFe/CNTs的稳定性。甘油转化率与催化剂表面弱酸中心浓度呈正相关性,而丙烯醇的生成则与氧化中心(非酸中心)密切相关。甘油转化率和丙烯醇选择性在MoFe/X上随反应温度变化而呈现相悖的变化趋势。
- 兰海肖熙肖熙张彪周桂林张彪
- 关键词:丙烯醇