顾颖颖
- 作品数：2 被引量：2H指数：1
- 供职机构：中国科学院山西煤炭化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 不同前驱体制备的SO_4^(2-)/AC催化剂在二甲醚直接氧化合成聚甲氧基二甲醚中的反应性能被引量：1
- 2017年
- 分别用硫酸、硫酸铵作为前驱体,活性炭(AC)作为载体,采用浸渍法制备了SO_4^(2-)/AC双功能催化剂(SO_4^(2-)离子和AC载体分别提供催化剂的酸性和氧化还原性),考察了其在二甲醚(DME)直接氧化合成聚甲氧基二甲醚(DMMx)反应中的催化性能。结果表明,不同前驱体制备的SO_4^(2-)/AC催化剂表现出显著的催化活性差异。40%H_2SO_4/AC催化剂具有较好的反应活性,DME转化率为8.4%,DMM1-2的选择性达到59.7%,并且没有COx的生成;而在40%(NH_4)_2SO_4/AC催化剂上,反应主要生成了COx,DMM选择性仅2.7%,且无DMM2生成。XRD、BET、NH_3-TPD及O_2-TPD-MS等表征结果显示,H_2SO_4/AC催化剂中适量的弱酸性位和氧化还原性位有利于DME直接氧化合成DMMx。经过SO_4^(2-)修饰的催化剂促进了O2在活性炭表面的活化;前驱体H_2SO_4的加入提高了催化剂表面的弱酸性位数量,而(NH_4)_2SO_4的引入却促使催化剂表面产生中强酸性位。
- 高秀娟王文峰顾颖颖张振洲张清德韩怡卓谭猗生
- 关键词：二甲醚前驱体
- 焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化MoO_3-SnO_2催化剂结构及性能的影响被引量：1
- 2017年
- 采用共沉淀法制备了Mo/Sn物质的量比为1∶3的MoO_3-SnO_2催化剂,考察了焙烧气氛(O_2、air、N_2和H_2)对催化剂结构及二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。结果表明,在O_2中焙烧的催化剂上DME转化率高达25.10%,MF选择性为72.21%,催化剂具有较高的反应活性。而在H_2中焙烧催化剂上DME转化率仅为7.01%,MF选择性为75.82%。不同气氛焙烧催化剂上DME转化率由大到小的顺序:O_2>air>N_2>H_2。采用XRD、Raman、XPS及ESR等对催化剂进行深入表征。结果表明,共沉淀制备Mo1Sn3催化剂中钼物种以高分散MoOx形式存在。O_2中焙烧催化剂表面Mo=O及存在于Mo-Sn界面处五配位钼氧化物中Mo^(5+)含量均高于其他三种催化剂,即低聚态MoOx末端Mo=O可能是反应活性位点之一,五配位钼氧化物中Mo5+的存在有利于催化剂活性的提高,也有助于MF的生成。结合in suit DRIFTS证实了吸附于Mo^(5+)上的CH_3O,在催化剂表面Mo=O作用下氧化为HCHO后与另一分子CH_3O耦合为MF。
- 顾颖颖张振洲王文峰高秀娟张清德韩怡卓谭猗生
- 关键词：甲酸甲酯
