基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算了Se掺杂单层MoS_2能带结构和光吸特性,并分析了对其光解水性质的影响。结果表明:本征单层MoS_2为直接带隙结构,禁带宽度为1.740 e V,导带底电位在H+/H2还原势之上0.430 e V,价带顶电位在O2/H2O的氧化势之下0.080 e V,具有可见光催化分解水的能力,但氧化和还原能力不均衡,导致单层MoS_2作为光催化剂分解水的效率不高。通过Se掺杂计算发现,单层MoS_2的禁带宽度变为1.727 e V,相应的光吸收谱变化幅度几乎不变,且体系的形成能较低,表明其热力学稳定性良好。然而,导带底电位调整到H+/H2还原势之上0.253 e V,价带顶电位处于O2/H2O的氧化势之下0.244e V,平衡了氧化与还原能力,单层MoS_2可见光催化分解水的效率得到提高。
