万超 作品数:14 被引量:23 H指数:3 供职机构: 浙江大学化学工程与生物工程学系 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家高技术研究发展计划 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 动力工程及工程热物理 理学 化学工程 更多>>
十二氢乙基咔唑的催化脱氢性能研究 被引量:6 2014年 以Pd/γ-Al2O3为催化剂,在101kPa473~533K的条件下,系统研究十二氢乙基咔唑的脱氢性能,考察反应温度和催化剂用量对反应速率和转化率的影响;同时还对十二氢乙基咔唑的脱氢动力学进行初步探索。结果表明,十二氢乙基咔唑的放氢温度低于传统有机氢化物,在493K时,释放出89.43%储存的氢气,脱氢产物主要为乙基咔唑;脱氢表观活化能为61.14kJ/mol。 万超 安越 孔文静 徐国华关键词:脱氢 PD Γ-AL2O3 乙基咔唑连续循环储放氢研究 被引量:2 2014年 将Ru/γ-Al2O3和Pd/γ-Al2O3混合后,对乙基咔唑在高压釜中的可逆储放氢过程进行研究。研究表明:在433 K下,乙基咔唑在30 min内完成储氢过程,质量储氢密度达到5.67%,体积储氢密度为52.17 kg/m3,且在473 K下可实现加氢产物很好地脱氢,乙基咔唑表现出较好的循环效果。 万超 安越 孔文静 徐国华关键词:RU Γ-AL2O3 PD Γ-AL2O3 稻壳基碳材料负载钌催化剂的制备及其对氨硼烷水解制氢的催化性能 被引量:2 2023年 本研究采用简单的浸渍还原法,在N_(2)气氛下高温焙烧三聚氰胺和稻壳来制备氮掺杂稻壳活性炭载体(N-RHC),再采用RuCl_(3)溶液通过浸渍法将活性组分Ru负载到N-RHC载体上,得到Ru/N-RHC催化剂,探究了其对氨硼烷制氢的催化性能。结果表明,Ru负载量为5%(质量分数)的Ru/N-RHC催化剂具有较好的氨硼烷制氢催化性能,反应转化频率(TOF)达83.71 min^(-1),在光的照射下,该催化剂上氨硼烷水解的活化能从88.9 kJ/mol降到64.9 kJ/mol,且制氢速率与氨硼烷浓度以及催化剂浓度呈现正相关。 吴慧 郑君宁 左佑华 许立信 叶明富 万超关键词:钌催化剂 水解制氢 Rh/g-C_(3)N_(4)纳米催化剂催化水合肼分解制氢性能研究 被引量:2 2023年 本研究将三聚氰胺在静态空气中焙烧合成的g-C_(3)N_(4)作为载体,通过简单的浸渍还原法将Rh纳米粒子负载在gC_(3)N_(4)载体上制备出Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂。采用多种表征方法对催化剂的微观结构、组成成分进行研究。此外,还研究了反应温度和NaOH浓度对催化剂催化水合肼分解的影响。研究结果表明,催化剂优异的催化活性源于g-C_(3)N_(4)载体为金属Rh提供了锚定位点,并且载体和金属之间存在强相互作用。催化剂的催化活性随着反应温度的升高而不断提升,当NaOH浓度为0.75 mol/L时Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂具有最高的催化活性。Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂催化水合肼分解制氢的活化能为30.7 kJ/mol,TOF值为1466.4 h^(-1),在经过五次循环后,催化剂依旧保持着较好的催化活性,表明催化剂具有良好的循环稳定性。 邱小魁 孙佳丽 花俊峰 郑君宁 万超 万超关键词:水合肼 RH Pt基催化剂催化氨硼烷水解产氢的研究进展 被引量:6 2023年 氢气是清洁的二次能源,具有来源丰富、热值高、使用过程中不产生污染物等优点。氢经济主要包括氢气的制备、储存、运输和应用。目前,氢气的低成本制备和高效、安全的储存技术是限制氢能产业发展的主要瓶颈。氨硼烷是一种非常有前途的储氢材料,其氢含量高达19.6%(质量分数),尤其是在金属催化剂作用下可实现氨硼烷温和条件水解释氢反应,从而引起了广泛的关注。综述了氨硼烷常见的脱氢方式,分析了氨硼烷水解脱氢的机制,介绍了氨硼烷水解制氢催化剂的最新研究进展,研究和讨论了Pt基纳米催化剂,包括Pt单原子、Pt单金属、Pt双金属和Pt三金属纳米催化剂在氨硼烷水解脱氢中的应用,最后总结和指出了提高Pt基纳米催化剂催化活性和稳定性的思路,为氨硼烷高效水解产氢催化剂的设计提供有益借鉴,并为后续氨硼烷在氢能领域的应用提供参考和指明方向。 曹云钟 郑君宁 吴慧 许立信 叶明富 万超关键词:PT 咔唑加氢性能研究 被引量:1 2012年 咔唑是一种含氮的芳香杂环化合物,文中以Raney-Ni为催化剂,对咔唑的加氢储氢性能进行了研究。实验发现溶剂、温度、压力及催化剂用量等条件的改变均对咔唑的吸氢过程产生影响。溶剂十氢萘的加入有利于咔唑加氢反应进行;在443—563 K咔唑的加氢量随着温度的上升呈现先增加后减小的趋势,并在523 K达到最大值;在3MPa—6 MPa咔唑的加氢量随压力的增大而增大;催化剂用量的增加在低用量范围内明显影响咔唑的吸氢量,在高用量范围内对咔唑吸氢量的影响不大。在咔唑/十氢萘质量比为1/5.9,523 K,5 MPa和催化剂用量为0.5 g的条件下,咔唑的加氢量达到较佳值0.27 mol。GC-MS分析结果表明:咔唑的加氢产物以四氢咔唑、十二氢咔唑为主,此外还含有少量的六氢咔唑及八氢咔唑。 孔文静 安越 万超 徐国华 沈杰关键词:储氢 咔唑 催化加氢 丁烯氧化脱氢钼铋系催化剂:晶相之间的协同效应 被引量:2 2019年 钼铋系催化剂以其优良的性能一直以来都是丁烯氧化脱氢研究和应用的热点。本文简述了已有研究中对钼铋系催化剂及改性后的多组分催化剂的晶相结构及其与反应性能间关系的研究进展。指出在钼铋催化剂中,有较多晶格缺陷的α-Bi_2(MoO_4)_3提供吸附位,氧流动性较强的γ-Bi_2MoO_6提供晶格氧,二者的协同作用提高了催化剂的活性。而在改性后的多组分钼铋系催化剂中,添加的组分与钼铋元素结合生成新的晶相,产生了更多的晶格缺陷及氧供体,从而提升了催化性能。对于钼铋系催化剂进一步改进的方向,本文认为在添加组分的方法基础上,还可以从催化剂表面结构方面入手,进行进一步的深入探究。 张思泽 万超 曾亮 程党国 陈丰秋 巩金龙关键词:烯烃 氧化脱氢 晶型结构 Rh/N-SBC纳米催化剂的制备及其催化氨硼烷水解产氢性能研究 2024年 氨硼烷(AB,NH_(3)BH_(3))作为储氢材料应用的关键是寻找催化性能优异的催化剂,从而进一步提高AB水解产氢的动力学和热力学性质。以氮掺杂蔗糖基碳材料(N-SBC)作为载体,负载活性组分Rh,低温还原制取Rh/N-SBC催化剂用于催化AB水解产氢。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等一系列表征手段对催化剂进行表征,并探究其对催化AB水解产氢的性能的影响。结果表明,N-SBC的微观形貌呈现出片状结构,金属Rh被成功负载到N-SBC上。此外,金属Rh的负载量为0.4%时,催化剂催化活性最大。经过计算得出Rh/N-SBC催化AB水解产氢反应的转化频率(TOF)值最高可达4213.7 min^(-1),活化能为55.7 k J·mol^(-1)。循环5次后,催化活性依然保持良好,表明其拥有良好的稳定性。这种优异的催化性能可归因于碳材料中掺入N元素有效改变了载体的电子结构,显著改善催化剂催化AB的水解产氢性能。 李贵 李蓉 刘勇 许立信 叶明富 万超关键词:铑催化剂 NiPt/Co_(x)Ce_(1-x)O_(2-δ)催化剂催化水合肼脱氢性能研究 被引量:1 2023年 开发高效、低成本的催化剂是实现水合肼(N_(2)H_(4)·H_(2)O)规模化分解制取氢气的关键。采用柠檬酸辅助水热法和高温煅烧法制备出由不规则颗粒堆而成的Co_(x)Ce_(1-x)O_(2-δ)载体,再使用浸渍还原法制备出NiPt/Co_(x)Ce_(1-x)O_(2-δ)催化剂。考察了Co掺杂含量、负载的金属摩尔比例、反应温度、碱助剂添加量等因素对目标催化剂分解水合肼脱氢性能的影响并测试了其循环稳定性。随后采用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体质谱(ICP-OES)、低温N2吸脱附实验、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂结构、尺寸、实际金属负载量以及表面形态进行表征。结果表明,在催化剂制备过程中Ni和Pt形成了合金,两种金属间的电子协同作用有效地增强了催化剂的催化性能。当反应温度为323 K,碱助剂浓度0.75 mol·L^(-1)时,Ni_(0.5)Pt_(0.5)/Co_(0.04)Ce_(0.96)O_(2-δ)催化剂表现出最佳的催化活性,其催化水合肼脱氢的反应活化能(Ea)为57.9 kJ·mol^(-1),反应转化频率(TOF)为3348.2 h^(-1)。此外,目标催化剂经过5次循环测试后催化剂仍能保持较高的催化活性。 孔军 郑君宁 吴慧 万超 万超 叶明富关键词:CO掺杂 金属催化剂催化水合肼分解制氢的研究进展 2024年 氢能是一种高效、清洁的新能源,有望在未来的能源领域占据重要地位。开发安全、高效的储氢材料是实现氢能大规模实际应用的关键。水合肼(N2H4·H2O)的储氢含量高(8%)且便于运输和储存,是一种具有良好应用前景的储氢材料。研究表明,使用合适的催化剂可以有效降低水合肼分解制氢反应能垒,显著提高水合肼脱氢速率。因此,开发温和条件下高效脱氢催化剂已成为水合肼作为储氢材料规模化应用的研究热点。简要介绍水合肼分解脱氢机制,并阐述水合肼脱氢催化剂体系近年的研究进展,并对提高催化剂的催化性能的策略进行分析。归纳总结改善水合肼脱氢催化剂的催化活性和制氢选择性的方法(如构筑合金结构等),添加助剂创造适宜的外部化学环境,调控金属-载体强相互作用,优化合成方法增加金属催化剂表面积和活性位点等,并对该领域未来的发展进行了展望。 孔军 李蓉 刘勇 许立信 叶明富 万超关键词:氢能 储氢材料 水合肼 金属催化剂